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周偉家/宋克鵬AM:激光燒蝕用于合成PtMo單原子合金,實現超低電壓制氫

周偉家/宋克鵬AM:激光燒蝕用于合成PtMo單原子合金,實現超低電壓制氫
清潔和可再生氫氣具有高能量密度和環保等的優點受到人們廣泛關注。電化學水分解是生產綠色氫燃料的可持續的策略。在電解水過程中,貴金屬基催化劑,如鉑(Pt),由于其適當的H吸附(ΔGH*),在析氫反應(HER)中表現出巨大的前景,但貴金屬的稀缺性和高價格限制了其大規模商業應用。100%原子利用率的單原子催化劑(SACs)為實現貴金屬的成本效益提供了一個有效的途徑。
此外,由于金屬相互作用強,使單金屬催化劑發生合金作用,可以改變其電子特性,優化ΔGH*。因此,通過原子分散最大限度地提高Pt原子利用效率,以及通過固定在金屬基板上的單原子合金(SAAs)來提高催化活性,有可能實現高效催化電解水產氫。
周偉家/宋克鵬AM:激光燒蝕用于合成PtMo單原子合金,實現超低電壓制氫
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基于此,濟南大學周偉家山東大學宋克鵬等采用激光燒蝕策略,合成了Pt單原子錨定鉬箔作為單原子合金電極(Pt-SA/Mo-L),并將其作為高效HER催化劑。具體而言,單原子合金的成功合成主要來自于激光的局部熱效應、激光的快速上升冷卻速率和激光在溶液中產生的還原性H2氣體。
性能測試結果顯示,Pt單原子與Mo底物的強鍵合有利于Pt-SA/Mo-L電極的高效HER活性。在0.5 M H2SO4溶液中,該電極在10 mA cm?2電流密度下的過電位僅為31 mV,同時其在高電流密度下(~850 mA cm?2)能夠連續穩定運行穩定性50小時。
周偉家/宋克鵬AM:激光燒蝕用于合成PtMo單原子合金,實現超低電壓制氫
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此外,研究人員采用低電位陽極氧化反應(AOR)取代析氧反應(OER),以提高整體水分解性能。由于金屬Mo的AOR電位比OER要低得多,(?)Pt-SA/Mo-L||Mo-AOR(+)電解槽僅需0.598 V的電壓就能達到50 mA cm?2的電流密度,并且其能夠在1.2 V電池電壓下連續穩定運行150小時,表明該電解槽具有實際應用的潛力。
更重要的是,研究人員還利用激光燒蝕策略實現了其他貴金屬(Pt、Rh、Ir和Ru)在Mo箔上的單原子分布,證明該策略的普適性。因此,該項工作為制備貴金屬單原子催化劑以實現了超低電壓、無膜、高通量制氫提供了新策略。
Laser synthesis of PtMo single-atom alloy electrode for ultra-low voltage hydrogen generation. Advanced Materials, 2023. DOI: 10.1002/adma.202305375

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