通訊作者：韓國蔚山國家科學技術研究所Sung Youb Kim教授和 Jaephil Cho教授。

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成果簡介

由于硅負極鋰化時具有明顯的體積膨脹問題而無法實現商業(yè)化，而現有的解決策略成本高昂。作者提出使用層狀納米球硅負極來解決這一問題。通過在各種氣氛中的一鍋法來合成包含由SiOx / Si / SiOx / C層封裝的納米球，每層厚度<20 nm。發(fā)現SiOx層可以調控壓力變化，允許納米球在循環(huán)期間保持其形態(tài)完整性并促進固體電解質的形成。當使用包含納米球/石墨共混陽極和鈷酸鋰陰極組裝的全電池時平均能量密度為2440.2 Wh L-1 （比常規(guī)石墨高1.72倍），容量在101次循環(huán)后依然高達80％。

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圖1.平均能量密度的概念和中間層（MCS）的關系。 a）能量密度和b）循環(huán)過程中石墨和高容量陽極的平均能量密度的示意圖。 c）層狀納米球 （LMN） 和d）非層狀納米球 （MCS） 循環(huán)過程中容量衰減機理。對于LMN，通過引入中間層可以減輕表面SiOx層中的高應力，這使得即使在長時間循環(huán)期間也可以保持結構完整性。另一方面，在非層狀納米球 （MCS） 中，表面SiOx受到Si芯的高鋰化引起的應力的作用導致SEI層增厚。 e）循環(huán)過程中保護層厚度與100個循環(huán)后的理論特定容量和容量保有率的關系。

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圖2. LMN制備和表征。 a）LMN制備示意圖。 b）橫截面示意圖，顯示了LMN的詳細結構特征。 c）TEM圖像，d）高放大倍數TEM圖像，e）具有Si，O和C元素mapping的STEM圖像和f）LMN的粒度分布。

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圖3.不同陽極材料的電化學表征。 a）第一圈電壓分布和b）不同電極循環(huán)性能與庫倫效率。

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圖 4 鋰化過程中有限元計算的環(huán)向應力分布。 a）顯示出了在循環(huán)之前和鋰化之后的環(huán)向應力的示意性橫截面圖。 b）鋰化期間MCS和LMN表面層的環(huán)向應力分布。 c）分別在20％和100％的鋰化狀態(tài)下測定SCS，MCS和LMN的碳表面層的環(huán)向應力。 d）SCS，MCS和LMN的模擬相對體積膨脹比與鋰化狀態(tài)的關系。LMN半電池100個循環(huán)之前e）后f）的頂部和橫截面SEM圖像。

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文獻信息

Fabrication of Lamellar Nanosphere Structure for Effective Stress-Management in Large-Volume-Variation Anodes of High-Energy Lithium-Ion Batteries. (Adv.Mater.,2019,DOI: 10.1002/adma.201900970)

原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.201900970