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前? 言

2023年11月6日，南京大學譚海仁教授團隊在ACS Energy Lett.（IF=22.0）和Nat. Commun.（IF=16.6）上連續發表了最新成果，分別是“Inorganic Framework Composition Engineering for Scalable Fabrication of Perovskite/Silicon Tandem Solar Cells”和“Heterojunction formed via 3D-to-2D perovskite conversion for photostable wide-bandgap perovskite solar cells”。下面，對這兩篇最新成果進行簡要的介紹，以供大家學習和了解！

ACS Energy Lett.：可擴展制備鈣鈦礦/硅串聯太陽能電池！

強！Nature子刊+ACS Energy Lett.！南大譚海仁教授團隊太陽能電池領域成果斐然！

利用混合蒸發-溶液法，在工業刻蝕硅上共形的和可擴展的生長鈣鈦礦薄膜，有利于光的充分利用和單片鈣鈦礦/硅串聯太陽能電池的大規模商業化。然而，這種方法的有效性受到從旋轉涂層到葉片涂層技術過渡過程中反應不完全的阻礙，特別是涉及埋入式升華-PbI₂。基于此，南京大學譚海仁教授等人報道了一種結合骨架熱處理（FHT）策略，涉及PbI₂、PbCl₂和CsBr的三源共蒸發，以及簡單的退火工藝。該策略顯著提高了PbI₂的結晶度，并形成了CsPb₂X₅的準二維（2D）層狀結構。這種修飾在無機骨架內產生了擴大的晶體面間距，催化了葉片涂層有機鹽溶液和無機結構之間的充分反應。

因此，最大限度地減少了殘留的PbI₂，優化了鈣鈦礦薄膜質量，有利于有機鹽溶液的滲透。測試發現，1.68 eV寬帶隙單結鈣鈦礦太陽能電池（PSCs）實現了20.3%的最佳的功率轉換效率（PCE）。當與雙面織構硅異質結底電池集成時，對于1.05 cm²面積的鈣鈦礦/硅串聯器件，獲得了28.3%的極其穩定的PCE。封裝串聯裝置在環境空氣中1個太陽光照射下運行超過1200 h后仍保持其初始PCE的94%，顯示出高可靠性。該策略的應用促進了鈣鈦礦/硅串聯技術的大規模商業化。

圖文導讀

圖1.無機骨架的表征

圖2.鈣鈦礦薄膜的表征

圖3.鈣鈦礦薄膜的光電特性

作者制備了玻璃/氧化銦錫（ITO）/NiO_x/SAMs/鈣鈦礦/C₆₀/BCP/Cu配置的倒平面結構太陽能電池。經過表面鈍化處理的DS、DS+FHT和TS+FHT器件中，基于TS+FHT條件的器件具有最高的效率和較小的滯后，在反向掃描下實現了20.3%的PCE，是基于1.68 ev帶隙PSCs的最高PCE之一。在單太陽光照條件下的短期最大功率點（MPP）跟蹤測試中，DS+FHT和TS+FHT條件表現出更好的光穩定性，并且在MPP測試中，DS器件在5min內就開始衰減。

圖4.鈣鈦礦太陽能電池（PSCs）的光伏性能

在反掃描下，完全織構的單片鈣鈦礦/硅串聯（1.05 cm²）獲得了28.8%的最佳PCE。在鈣鈦礦和硅亞電池中，實現了95%以上的最大EQE值，由于我們的鈣鈦礦和抗反射的高質量，證明了出色的光捕獲和轉換，最佳裝置實現了28.3%的穩定PCE。此外，在空氣中監測了封裝器件在1個太陽條件下的MPP跟蹤，連續運行1200 h后，效率保持在初始PCE的94%，表現出優異的穩定性。

圖5. 2T全織構鈣鈦礦/硅串聯的光伏特性和穩定性

總之，作者利用三源共蒸發結合簡易框架熱處理，在無機骨架中構建了更松散的晶體排列，以解決可擴展混合蒸發葉片-涂層方法中PbI₂轉化不完全的問題。CsPb₂X₅準2D結構增加了晶體的面間距，有利于有機鹽前驅體的滲透。WBG鈣鈦礦薄膜在p-i-n單結PSCs的基礎上獲得了20.3%的最佳PCE。當與雙面紋理異質結硅太陽能電池集成時，采用葉片涂層方法實現了28.3%的穩定PCE，并具有出色的可靠性。該策略可以為未來鈣鈦礦/硅串聯太陽能電池的大規模生產提供相應的改進。

Nat. Commun.：光穩定、寬帶隙的鈣鈦礦太陽能電池！

光致鹵化物偏析限制了寬禁帶鈣鈦礦太陽能電池和串聯電池的光伏性能和穩定性。通過溶液后處理實現二維/三維（2D/3D）混合異質結構是提高鈣鈦礦太陽能電池效率和穩定性的典型策略，但由于表面重構的敏感性依賴于組分，傳統的溶液后處理對于無甲基銨（MA）和富銫/溴化物的寬禁帶鈣鈦礦太陽能電池（PSCs）是次優的。基于此，南京大學譚海仁教授等人報道了一種通用的3D到2D鈣鈦礦轉換方法，以實現寬帶隙（WBG）鈣鈦礦層（1.78 eV）上更寬維度（n≥2）的優先生長。

該方法包含兩步：（1）通過混合蒸發/溶液方法沉積一個定義良好的MAPbI₃薄層；（2）通過長鏈銨配體將其完全轉化為2D結構。該方法克服了傳統溶液處理策略中依賴于成分的表面敏感性，并使無MA的WBG鈣鈦礦層優先生長更寬的維度（n≥2）。由此產生的2D/3D異質結構有效地加速了鈣鈦礦/C60界面處的電荷提取，從而抑制了光誘導的鹵化物偏析。在1.78 ev寬帶隙PSCs中實現了19.6%的最佳PCE和優異的V_oc（1.32 V）。此外，器件在最大功率點（MPP）運行1000 h后，保持初始PCE的95%，表現出優異的運行穩定性，使得在單片全鈣鈦礦串聯太陽能電池中實現了28.1%的PCE。

圖文導讀

圖1.電荷積累對WBG PSCs中光致鹵化物偏析的影響

圖2. 2D/3D鈣鈦礦異質結的制備與表征

圖3.鈣鈦礦異質結的電荷載流子動力學和光穩定性

作者制備了ITO/NiO_x-SAM/鈣鈦礦/C₆₀/BCP/Cu的反向器件結構的WBG PSCs。最佳VAQ-2D器件的PCE為19.6%，反向掃描時的V_oc為1.324 V，J_sc為17.9 mA cm^?2，FF為83.0%。VAQ-2D器件的理想因子n為1.17，小于參考器件的理想因子n為1.73。經VAQ-2D處理的Cs_0.2FA_0.8Pb(I_0.6Br_0.4)₃器件在光照約1020 h后仍能保持90%的性能，而對照器件的T₉₀為385 h。

對于DMA_0.1Cs_0.4FA_0.5Pb(I_0.72Br_0.24Cl_0.04)₃，在1個太陽光照射下連續工作1060 h后，經VAQ-2D處理的器件仍保持其初始PCE的95%。在連續光照下，具有Cs_0.2FA_0.8Pb(I_0.6Br_0.4)₃和DMA_0.1Cs_0.4FA_0.5Pb(I_0.72Br_0.24Cl_0.04)₃的VAQ-2D器件在MPP跟蹤500 h后保持了其初始PCE的88%和93%。

圖4. WBG PSCs的PV性能和光穩定性

作者選擇了FAPb_0.5Sn_0.5I₃組成的NBG鈣鈦礦，NBG太陽能電池的PCE為21.3%，V_oc為0.843 V，J_sc為32.0 mA cm^-2，FF為79.3%。同時，作者制備了30個串聯器件（面積~0.049 cm²），平均PCE為27.7±0.3%。此外，最佳串聯器件在反向掃描下的PCE高達28.1%（V_oc為2.135 V，J_sc為16.2 mA cm^-2，FF為81.5%），顯示出28.1%的穩定PCE。

圖5.全鈣鈦礦串聯太陽能電池的PV性能和穩定性

總之，作者揭示了WBG PSCs中的鹵化物偏析與電荷積累有關，加速電荷提取提高了光穩定性。優化后的WBG單結電池，PCE高達19.6%，V_oc為1.32 V，表現出良好的工作穩定性，在1個太陽光照射下MPP運行1100 h后仍保持95%的性能。基于WBG鈣鈦礦的單片全鈣鈦礦串聯太陽能電池，PCE為28.1%，V_oc為2.135 V，在MPP下運行855 h后保持了90%的初始效率。本研究顯著揭示了WBG鈣鈦礦器件的降解機理，為同時提高效率和穩定性提出了創紀錄的技術途徑，為所有PSCs的全面商業化邁出了關鍵一步。

文獻信息

1. Inorganic Framework Composition Engineering for Scalable Fabrication of Perovskite/Silicon Tandem Solar Cells.ACS Energy Lett.,?2023, DOI: https://doi.org/10.1021/acsenergylett.3c02002.

2. Heterojunction formed via 3D-to-2D perovskite conversion for photostable wide-bandgap perovskite solar cells.?Nat. Commun.,?2023, DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-023-43016-5.

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