面積容量在電極評估中非常關鍵，想要提高鋰離子電池的儲能容量，則需要最大限度地提高其面積容量。然而，對同一種材料而言，在電極做厚的同時，還要讓它保持原有的高容量是非常困難的。而且，隨著電極厚度的增加，其力學穩定性相對減弱，并且導電性也會下降。

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在電池中，不管是正極還是負極，其面積容量C/A = C_SP×M/A。

其中為C_SP質量比容量，單位為mAh g^?1；M/A為負載質量，單位為gcm^?2。

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從上式中看，只有同時擴大C_SP和M/A，才會實現高面積容量。這是很困難的，挑戰來自兩個方面：

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（1）常見高性能的電極材料都是基于顆粒狀的，當電極厚度超過臨界厚度CCT時，這些顆粒便會遭到結構破壞，即便加入粘結劑也沒多大作用。

（2）電極越厚，加入的導電劑就得更多，而炭黑（CB）等標準添加劑的產量低和電極導電性不均勻不穩定等因素，嚴重限制了電化學性能，特別是對于較厚的電極來說。

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有鑒于此，愛爾蘭都柏林圣三一大學Valeria Nicolosi和Jonathan N. Coleman等人利用分離的碳納米管(CNTs)同時作為電極材料粘結劑和導電劑，無需添加任何額外的聚合物和CB，賦予NMC//Si電池超高的面積容量。

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電極厚度可達800μm，復合電極的導電性為1×10⁴Sm^?1；當組裝出電池后，電池負極容量高達45 mAhcm^?2，正極容量高達30 mAhcm^?2，整體能量密度為480Whkg^?1和1,600WhL^?1。

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圖1. 多級復合電極材料的制備。A，將CNT分散水溶液與顆粒活性材料粉末混合，并將漿料涂覆在集流體上，以形成堅固柔韌的電極。B，多級Si/CNT復合電極示意圖。C，μ-Si (5μm)/CNT負極的SEM截面圖，從圖c到e，CNT的含量變化為0.5 to 7.5wt%。g，h：μ-Si/7.5wt% CNT負極的高倍SEM截面圖。

圖2. 活性材料的優化。a，Si和NMC在不同尺寸下的SEM圖；b，Si/CNT和NMC/CNT電極電導率隨含量的變化；c，電解質電阻(R_electrolyte), 電極電阻(R_electrode)和電荷傳質電阻(R_CT)的變化；d，電極電導率和面向電導率的對比；e，2μmSi/CNT復合電極首次充放電曲線隨含量的變化；f，Si/CNT電極和NMC 532、NMC 811電極比容量的變化；g，Si/CNT在不同含量CNT下與傳統制備方法的容量對比。

圖3. 力學性能隨厚度的變化。a，2μmSi/CNT電極的應力應變曲線；b，NMC811/CNT復合電極的應力應變曲線；c，拉伸韌性圖隨CNT含量的變化；d，面向電導率和電極粗糙度之間的關系；e，傳統電極和CNT復合電極的圖片對比；f，g：電極厚度隨質量負載的變化；h，最厚電極的SEM截面圖。

圖4. 由2μm-Si/7.5wt%CNT復合負極與NMC811/0.5wt%CNT復合正極共同組裝出的全電池性能。a，電池第二圈的放電曲線；b，全電池在不同負載下的循環穩定性；c，d：全電池的倍率性能；e，本文數據的Ragone對比圖；f，能量密度隨面積容量的變化。

該工作以“High areal capacity battery electrodes enabled by segregatednanotube networks” 為標題于2019年6月17日發表在國際頂刊NatureEnergy上。

High areal capacity battery electrodesenabled by segregated nanotube networks. (Nature Energy, 2019，DOI: 10.1038/s41560-019-0398-y)

原文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41560-019-0398-y