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鋰金屬負極由于具有極高的理論比容量(3860 mAh g?1)和低至-3.040 V（vs 標準氫電極）的電勢，被認為是最具前景的負極材料之一。然而鋰枝晶生長引起的循環效率低、安全性差等問題使鋰金屬負極的發展受到抑制。為了克服其固有缺陷，人工構建穩定的電極/電解液界面為實現安全且高效的鋰金屬電池提供了新思路。
近日，北京理工大學的黃佳琦特別研究員帶領的團隊提出“無機-有機雙層構型的單離子保護層”策略來實現鋰金屬負極的穩定。研究人員通過合理地設計具有單離子傳導性的石榴石型LLZTO和鋰化Nafion的復合結構，在電極表面構建了具有無機-有機雙層構型的單離子保護層（LLN）。
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底層的LLZTO具有高機械強度和快速的導鋰特性，可誘導鋰離子在界面處的高效傳輸和均勻分布；上層Nafion具有優異的形變性能，可承擔材料在循環過程中的體積變化，賦予其在循環中的結構穩定性。得益于二者的協同作用，電池循環過程中實現了金屬鋰的均勻沉積，鋰枝晶生長受到抑制。
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該研究成果以“Dual-Phase Single-Ion Pathway Interfaces for Robust Lithium Metal in Working Batteries”為題發表在Advanced Materials上，并推薦為最近一期的封面報道（見下圖）。
將單離子導體界面比作漁網，陰離子和鋰離子分別比作圖中的大魚和小魚。漁網的存在限制了大魚的游動，而小魚則不受漁網束縛繼續自由穿梭。高效且均勻的界面鋰離子遷移對于工作中的金屬鋰負極具有重要的穩定化作用。
圖1.?LLN保護層實現無枝晶均勻鋰沉積
圖2.?LLN保護層的截面形貌及對于鋰離子遷移與分布的影響
遷移數測試結果表明，引入LLN保護層后的鋰離子遷移數高達0.82，而不含保護層的傳統碳酸酯類電解液僅為0.33。有限元模擬結果顯示，鋰離子濃度梯度的堆積得到改善，這為金屬鋰的均勻沉積打下了基礎。
圖3.?Li-Cu半電池測試及循環后的電極界面形貌表征
研究人員組裝了Li-Cu半電池并進行電化學測試，基于LLN膜保護下的電極在0.5 mA cm-2和1.0 mA cm-2下分別庫倫效率高達98.5%和97.7%。
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經過1.0 mA cm-2下循環多圈后，雙層構型的界面保護層保持仍保持完好的狀態，證明其具有優異的結構穩定性。
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同時，LLN保護下的鋰金屬負極在循環后呈現出均一、致密的形貌，這意味著電池循環過程中實現了金屬鋰的均勻沉積，枝晶生長受到抑制。
圖4. Li-LiFePO4全電池性能測試
此外，研究人員采用50 μm的薄鋰片和傳統碳酸酯電解液（1M LiPF6-EC/DEC），進行Li-LiFePO4全電池的組裝和測試。結果顯示，在1 C倍率下，相較于無任何保護的對照組電池，LLN保護后的電池具有優異的循環穩定性，150圈循環后仍保持120 mAh g-1的比容量，大倍率下電池的極化增長行為也得到了明顯緩解。
該工作闡明了優化界面性質、調控界面離子輸運行為對穩定鋰金屬負極的意義，為鋰金屬的保護提供更深層次的認識。作者指出，這種合理設計的雙層人工保護層的策略，也可推廣到其他堿金屬(鈉)基電池的界面保護中。
黃佳琦特別研究員，九三學社社員，2012年博士畢業于清華大學化學工程系，2016年9月入職北理工前沿交叉科學研究院并組建課題組開展研究工作，在國家重點研發計劃、國家自然科學基金、北京理工大學科技創新計劃的資助下，主要開展界面能源化學研究。黃佳琦特別研究員以第一作者/通訊作者身份，在Advanced Materials, Advanced Functional Materials, Angewandte Chemie International Edition, Energy Storage Materials, Science Bulletin等期刊發表一系列研究工作。其發表論文的總引用10000余次，h因子為57，其中30余篇為ESI高被引論文。入選2018年科睿唯安高被引科學家。
黃佳琦擔任中國顆粒學會青年理事會理事，曾入選首屆中國科協青年人才托舉計劃，國家萬人計劃青年拔尖人才，獲評中國化工學會侯德榜化工科技青年獎，中國顆粒學會青年顆粒學獎等
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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.201808392
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