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【綜述】CO₂RR技術(shù)與經(jīng)濟(jì)效益綜述

用電力驅(qū)動二氧化碳的還原可用于將間歇性的可再生能源轉(zhuǎn)化為易存儲的燃料和高價(jià)值的化學(xué)原料。對二氧化碳電催化還原(CO₂RR)機(jī)理的深入理解有助于尋找最優(yōu)的實(shí)驗(yàn)參數(shù)和方案，從而加速該技術(shù)在工業(yè)中的推廣。

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為了確定最有利可圖的產(chǎn)品和必須滿足的性能目標(biāo)，加拿大多倫多大學(xué)Edward H. Sargent課題組總結(jié)并以綜述的形式發(fā)表了一項(xiàng)詳細(xì)的CO₂RR技術(shù)與經(jīng)濟(jì)效益分析。

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這篇綜述首先從技術(shù)和經(jīng)濟(jì)的角度分析了哪些CO₂RR產(chǎn)品最具有吸引力、哪些途徑可以獲得這些理想的產(chǎn)物以及哪些運(yùn)行參數(shù)的調(diào)整對可行性的影響最大。本文接著介紹了改進(jìn)的電催化反應(yīng)模型可以促進(jìn)人們對于CO₂RR機(jī)理的深入理解，并能為理性設(shè)計(jì)催化劑提供便利。文章還討論了目前最先進(jìn)的電催化劑和可用于提高其性能的材料工程技術(shù)，探討了電解槽的設(shè)計(jì)及其參數(shù)的調(diào)節(jié)(例如電解液、壓力和溫度等)。在最后，作者還提出了將CO₂RR電解槽推廣向工業(yè)應(yīng)用的途徑。

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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201807166

? 【進(jìn)展】非晶OER催化劑

理性設(shè)計(jì)高效穩(wěn)定的析氧反應(yīng)(OER)電催化劑是電解水中重要的一環(huán)。具有豐富結(jié)構(gòu)的鈣鈦礦氧化物(ABO₃)在OER催化中已經(jīng)表現(xiàn)出一定的潛能。其中A位陽離子的浸出可以在鈣鈦礦基質(zhì)上產(chǎn)生無定型的納米結(jié)構(gòu)從而促進(jìn)OER的催化活性提升。然而，選擇性地溶解A位陽離子并同時(shí)形成高活性的無定型催化劑仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。

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基于此，南京工業(yè)大學(xué)邵宗平課題組和周嵬課題組合作，提出了一種自上而下的合成策略，通過用FeCl₃處理將塊狀結(jié)晶的鈣鈦礦(LaNiO₃)轉(zhuǎn)變?yōu)榧{米結(jié)構(gòu)的無定型氫氧化物。

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這種結(jié)構(gòu)具有較大的比表面積和NiFe活性位點(diǎn)，最終表現(xiàn)出良好的堿性O(shè)ER催化活性，在僅為189 mV的過電位下就能得到10 mA cm^-2的催化電流密度。這一合成策略為制備新型鈣鈦礦衍生的催化劑提供了新思路。

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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201900883

? 【進(jìn)展】CO選擇性甲烷化反應(yīng)

將富含H₂的重整產(chǎn)物中的CO選擇性甲烷化可用于為質(zhì)子交換膜燃料電池提供更高純度的氫燃料。Ru/TiO₂在催化這一反應(yīng)中已經(jīng)展現(xiàn)出了較高的活性，但卻常常在催化過程中失活。

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近日，德國烏爾姆大學(xué)R. Jürgen Behm課題組通過TiO₂載體的形態(tài)學(xué)工程(morphology-engineering)制備了高活性且不易失活的Ru/TiO₂催化劑。

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研究人員分別測試了以主要暴露{001}、{100}和{101}面的銳鈦礦TiO₂納米晶體作為載體的催化劑的性能，發(fā)現(xiàn)相比于Ru/TiO₂-{001}，Ru/TiO₂-{100}和Ru/TiO₂-{101}較為穩(wěn)定。

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通過多種原位和非原位的表征，研究人員發(fā)現(xiàn)這種穩(wěn)定性的差異主要與金屬-載體的相互作用有關(guān)。富含缺陷的TiO₂{100}和TiO₂{101}上較強(qiáng)的金屬-載體相互作用不僅可以穩(wěn)定Ru納米顆粒，而且可以對Ru表面原子的電子結(jié)構(gòu)進(jìn)行修飾。這一發(fā)現(xiàn)表明了形態(tài)學(xué)工程在制備高效且穩(wěn)定催化劑中的巨大潛力。

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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201903882

【進(jìn)展】光催化氫析出和固氮反應(yīng)

利用太陽能驅(qū)動催化反應(yīng)可用于緩解能源需求和減少環(huán)境污染。然而，半導(dǎo)體中較低的電子-空穴分離效率阻礙了這一技術(shù)的發(fā)展。人們目前尚不清楚缺陷對于電子-空穴分離的影響。

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近日，南洋理工大學(xué)劉政課題組、美國橡樹嶺國家實(shí)驗(yàn)室Shi-Ze Yang課題組和江蘇大學(xué)夏杰祥課題組報(bào)道了具有原子級厚度和表面缺陷的單晶胞(single-unit-cell)Bi₃O₄Br納米片擁有更為優(yōu)異的電荷分離效率。

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富含缺陷的單晶胞Bi₃O₄Br納米片要比塊體的Bi₃O₄Br表現(xiàn)出更高的光催化析氫反應(yīng)和固氮反應(yīng)的活性。研究人員認(rèn)為單晶胞結(jié)構(gòu)和豐富的缺陷調(diào)節(jié)了局部的原子排列和電子結(jié)構(gòu)，提高了電荷分離效率從而提升了光催化活性。這一策略為制備更高效的光催化劑提供了新途徑。

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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201807576

【綜述】非貴金屬單原子催化劑用于CO2RR和HER

單原子催化劑被廣泛認(rèn)為是可用于促進(jìn)電驅(qū)動的CO₂還原反應(yīng)(CO₂RR)和析氫反應(yīng)(HER)的新興催化劑。為了替代稀有且昂貴的貴金屬電催化劑，開發(fā)具有高活性和穩(wěn)定性的非貴金屬單原子催化劑對實(shí)現(xiàn)CO₂RR和HER的工業(yè)化至關(guān)重要。

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近日，浙江大學(xué)侯陽課題組、楊彬課題組和紐約州立大學(xué)布法羅分校武剛課題組聯(lián)合發(fā)表綜述，簡要概述了近期CO₂RR和HER催化體系中碳基非貴金屬單原子催化劑的最新成果，介紹了碳基非貴金屬單原子催化劑的設(shè)計(jì)合成策略與電化學(xué)性質(zhì)的最新進(jìn)展。

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作者按照金屬種類的不同，將近期報(bào)道的碳基非貴金屬單原子催化劑進(jìn)行歸類，并探討了它們在CO₂RR和HER反應(yīng)中的催化性能，突出強(qiáng)調(diào)了對于“構(gòu)效關(guān)系”的深入理解。作者最后還談?wù)摿爽F(xiàn)階段碳基非貴金屬單原子催化劑發(fā)展所面臨的挑戰(zhàn)和未來的前景。

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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smtd.201900210