摻雜的Mott絕緣體，展示了一些有趣的物質量子相，包括量子自旋液體、非常規超導體和非費米液體金屬等。當流動電子接近莫特絕緣態時，這種相位經常出現，因此，具有很強的空間相關性。

不同范德華異質結構層之間的接近，自然地形成了一個實驗平臺，可用于研究局域、相關電子和流動電子之間的關系。

在此，來自以色列巴伊蘭大學的Eylon Persky & Beena Kalisky等研究者通過研究二硫化鉭41Hb-TaS₂的磁繪景來探索這一關系，它實現了候選自旋液體和超導體的交替疊加。相關論文以題為“Magnetic memory and spontaneous vortices in a van der Waals superconductor”于2022年07月27日發表在Nature上。

在范德華異質結構中，不同材料層之間的接近，可以被利用來產生新的物質狀態，或者使用一層來探測另一層的性質。事實上，當不相關的電子系統堆疊在一起時，相關的絕緣、超導、向列和時間反轉對稱破缺態就會出現。因此，將強相關系統作為其組成部分的異質結構，有希望實現以前未知的相位或找到層之間的耦合機制。一組特別有趣的基態配對是超導體和莫特絕緣體。當摻雜破壞Mott絕緣體時，通常會出現非常規的超導現象，但當這兩相作為單獨的構建模塊堆疊時，它們如何相互作用仍有待探索。

這種組合在4Hb-TaS₂中自然地實現了，其中二硫化鉭(TaS₂)的兩個二維(2D)結構，八面體(1T)和三角棱柱體(2H)交替疊加10(圖1a,b)。在體態下，2H-TaS₂是一個臨界溫度T_c = 0.7 K的超導體，而1T-TaS₂是一個相關絕緣體，電子定域在三角形晶格上，預計具有量子自旋-液體基態。這一建議，得到了介子自旋弛豫(SR)和核磁共振測量的支持，它們沒有發現長程磁序。此外，雖然電阻率清楚地顯示絕緣行為，剩余比熱，熱導率和掃描隧道顯微鏡測量表明無間隙中性激發。綜合這些結果，這些結果指向1T-TaS₂體的無間隙自旋-液體基態。

圖1. 4Hb-TaS₂中的自發渦旋相

最近掃描隧道顯微鏡對TaS₂和TaSe₂的1T/1H異質結構的研究揭示了1T和1H層中局域電子和流動電子之間的近藤耦合。這種相互作用，可以通過與1H層的平均場雜化將1T絕緣體熔化成金屬，類似于摻雜自旋液體，使各種基態成為可能。

事實上，與體積2H多態相比，4Hb-TaS₂的超導相是反常的：它的臨界溫度上升到2.7 K左右，并且在T_c以下打破了時間反演對稱性。1T層的命運特別有趣。它們可能有磁性，或者由于電荷轉移到1H層而變成金屬，使莫特物理變得無關緊要。或者，在中間耦合時，它們可以保持無間隙的自旋-液狀態或具有不同的自旋-液順序。最近的數值研究表明，中間耦合的基態可能是手性自旋液體(CSL)。輕摻雜的CSL，可能會讓位于手性超導和手性金屬豐度。

在此，研究者利用掃描超導量子干涉裝置(SQUID)顯微鏡對該系統進行了研究。研究者分析了樣品在超導相和正常相以及在小外部磁場中的磁場分布。在超導相中，時間反演對稱破缺(TRSB)表現為自發的渦旋相。自發渦旋相的磁和熱歷史表明，TRSB持續到3.6 K，高于超導躍遷。

令人驚訝的是，研究者發現這個TRSB有序，使用常規技術可以檢測到，在正常狀態下不會產生鐵磁特征。這些結果，與傳統的鐵磁有序或傳統的磁與超導之間的耦合不一致。雖然研究者不能確定超導相和TRSB相的序參量，但研究者提出了在1T層中的CSL，可作為一個候選的TRSB相。該研究結果表明，在范德華異質結構的強相關組分之間的接近，可以產生新的電子相。

圖2. 磁滯

圖3. 在正常狀態下沒有磁信號

綜上所述，研究者證明了交替堆疊化合物4Hb-TaS₂在正常狀態下支持不尋常的TRSB相。這種磁記憶，在超導狀態下產生自發的渦旋相，而在正常狀態下不產生磁特征。這個TRSB序與先前報道的存在于超導體附近的所有磁態不一致——鐵磁性、環電流階和殘留手性階。

這種磁相產生的自發渦旋，為探索非常規磁性和超導之間的耦合提供了一種簡單易行的方法，這是高溫超導體、扭曲雙層石墨烯、自旋-液態金屬異質結構和Kagome超導體等系統共同面臨的難題。

未來對4Hb-TaS₂的實驗，應該確定其超導態是否確實是非常規的，并研究體磁態與最近在表面報道的拓撲超導之間的聯系。在其他系統中，研究者的結果表明，Mott絕緣體和其他受挫磁態可以通過耦合到超導體有效地探測。

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41586-022-04855-2