在2022年7月22日，澳大利亞莫納什大學(xué)Alexandr N. Simonov和Douglas R. MacFarlane（共同通訊作者）等人在Nature上發(fā)表了題為“Electroreduction of nitrogen at almost 100% current-to-ammonia efficiency”的文章（手稿版）。在文中，作者研究了電解質(zhì)在該電化學(xué)鋰（Li）介導(dǎo)的氮還原反應(yīng)（lithium-mediated nitrogen reduction reaction, Li-NRR）中的作用，并提出了一種高效、穩(wěn)健的工藝，該工藝通過電極-電解質(zhì)界面區(qū)域中的致密離子分層實(shí)現(xiàn)。

該界面由高濃度酰亞胺基鋰鹽（LiNTf₂）電解質(zhì)生成，可以實(shí)現(xiàn)150±20 nmol s^-1 cm^-2的穩(wěn)定氨產(chǎn)率和接近100%的電流-氨效率（current-to-ammonia efficiency）。在電極表面形成的離子集合體抑制電解質(zhì)分解，并支持穩(wěn)定的N₂還原。該研究強(qiáng)調(diào)了Li-NRR的性能與電極-電解質(zhì)界面的物理化學(xué)性質(zhì)之間的相互關(guān)系。，這些發(fā)現(xiàn)將有助于開發(fā)一種穩(wěn)健、高性能的可持續(xù)合成氨工藝。

氨（NH₃）不僅在化肥和化學(xué)工業(yè)中廣泛應(yīng)用，而且目前還被視為碳基燃料的潛在替代品，更是全球可再生能源運(yùn)輸?shù)妮d體。需要將現(xiàn)有的化石燃料基NH₃生產(chǎn)技術(shù)轉(zhuǎn)變?yōu)楦唵巍⒁?guī)模化生產(chǎn)的技術(shù)，例如電化學(xué)鋰（Li）介導(dǎo)的氮還原反應(yīng)（lithium-mediated nitrogen reduction reaction, Li-NRR），其提供了由氮?dú)猓∟₂）轉(zhuǎn)化為氨的一種途徑，但是受限于有限的產(chǎn)率和效率。在環(huán)境溫度下，從氮?dú)庵懈咝щ姾铣砂钡奈ㄒ灰阎F(xiàn)實(shí)途徑是Li介導(dǎo)過程。該過程利用Li金屬在環(huán)境條件下自發(fā)還原N₂的能力，產(chǎn)生氮化鋰（Li₃N），而Li₃N與合適的質(zhì)子載體（BH）反應(yīng)生成氨，并釋放Li⁺以重新啟動(dòng)電催化循環(huán)：

Three-Dimensional Porous Platinum-Tellurium-Rhodium Surface/Interface Achieve Remarkable Practical Fuel Cell Catalysis. Energy Environ. Sci., 2022, DOI: 10.1039/D2EE01597H.