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肖豐收/王亮/鄭安民,最新Nature Nanotechnology!

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催化反應中,由于產物分子受到催化劑表面的強烈吸附,嚴重限制了其進一步發(fā)展。其中,促進產物的解吸并阻礙其重新吸附有利于在催化劑表面形成自由位點,實現(xiàn)連續(xù)的底物轉化,一個有效策略是構建一個穩(wěn)定的納米通道,用于產物快速脫離催化劑表面。
基于此,浙江大學肖豐收教授和王亮研究員、中國科學院精密測量科學與技術創(chuàng)新研究院鄭安民研究員(共同通訊作者)等人報道了一種有效的方法來提高活性并優(yōu)化低溫費-托合成烯烴(low-temperature Fischer-Tropsch synthesis to olefins, LT-FTO)在鐵(Fe)基催化劑上的產品選擇性,通過混合精心設計的分子篩作為催化劑表面烯烴脫附的促進劑來實現(xiàn)。
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在概念驗證實驗中,作者使用鈉(Na)摻雜的碳化鐵(FeCx)催化劑(Na-FeCx,以Fe5C2相為主),因為其是最常用的FTO經典催化劑之一。在260 ℃(CO/H2/Ar 比為45/45/10,流速為2400 ml/h/gFeCx,壓力為2.0 MPa的合成氣)下,該Na-FeCx催化劑在CO條件下表現(xiàn)出低活性轉化率為1.9%。通過將溫度提高到300 ℃,獲得了25.6%的CO轉化率,使C1-C20+產物的總烯烴選擇性為72.4%,與之前報道的結果相似。
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此外,當b-軸厚度為90-110 nm的鋁硅酸鹽MFI分子篩(s-ZSM-5,Si/Al比為26.2)混合時(與Na-FeCx),Na-FeCx/s-ZSM-5催化劑在260 ℃下的CO轉化率為82.5%,烯烴選擇性為72.0%,這使得烯烴生產率為15.3 mmol/gFeCx/h,顯著高于同等條件下的Na-FeCx。該研究結果支持了LT-FTO,其中顯示對CO轉化沒有任何催化活性的分子篩是促進劑,從而促進了催化作用。
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Fischer-Tropsch synthesis to olefins boosted by MFI zeolite nanosheets. Nat. Nanotechnol., 2022, DOI: 10.1038/s41565-022-01154-9.
https://doi.org/10.1038/s41565-022-01154-9.

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