弱太陽輻射下的太陽能到化學能的轉換一般難以滿足二氧化碳（CO₂）減排的熱量需求?；诖耍?strong>桂林理工大學解慶林教授，華中師范大學郭彥炳教授，華南理工大學葉代啟教授（共同通訊作者）等人報道了一種新型聚光太陽能驅動光熱系統，將雙金屬單原子催化劑（DSAC）與相鄰的Ni-N₄和Fe-N₄結合，用于模擬太陽光照射下甚至環境陽光下H₂O促進氣固CO₂還原。

實驗和表征結果表明，(Ni, Fe)N-C DSAC中相鄰的Ni-N₄和Fe-N₄配位結構的協同作用具有顯著的CO₂還原活性，在模擬太陽輻射（49.0 mW cm^-2）條件下，具有較高的CO（86.16 μmol g^-1 h^-1）、CH₄（135.35 μmol g^-1 h^-1）和CH₃OH（59.81 μmol g^-1 h^-1）生成率，并產生一定量的H₂、O₂、乙醛和乙醇。

DFT計算表明，Ni原子的引入通過Ni-N-N-Fe構型的雜化效應調節了Fe原子的電子結構，提高了Fe的費米能級，優化了Fe的d帶中心。同時，原位DRIFTS和DFT計算表明，(Ni, Fe)N-C DSAC上CO₂光熱還原為CO的反應機理可同時遵循COOH和HCO₃兩條可能的路徑。

通過N-橋接的Ni-N-N-Fe構型，Ni和Fe原子之間適當的空間距離有利于主要的*COOH和*HCO₃解離過程，從而選擇性生成初始的CO。隨后，*CO中間體加氫生成CH₃OH和CH₄產物。這項工作可能有助于通過無人工能量輸入的光熱催化系統實現環境太陽光的有效應用。

Non-interacted Ni and Fe Dual-atom Pair Sites in N-doped Carbon Catalysts for Efficient Concentrating Solar-driven Photothermal CO₂ reduction. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202313868.

https://doi.org/10.1002/anie.202313868.