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從非常惰性的氮到氨的轉化對于化肥和其他基礎化學品的工業生產至關重要，有必要設計和開發更多的金屬沸石催化劑來實現氮還原反應（NRR）。然而，各種不同拓撲結構和Si/Al比的沸石骨架、多種金屬元素的選擇及不同的反應條件導致金屬-沸石空間非常巨大，難以進行實驗和理論探索。

在此，南京大學馬晶教授等人基于深度學習和可解釋的機器學習（ML）模型，揭示了N₂分子可通過金屬配位和氫鍵（HB）相互作用之間的協同作用在金屬沸石中活化。為了預測金屬沸石中NRR可能的反應路徑和障礙，作者建立了一個由492種金屬沸石結構的電子結構和反應能組成的數據集，其中包含27種金屬元素（包括3d、4d和5d過渡金屬及主族Pb和Bi金屬原子）。

作者通過DFT計算和基于多級注意力機制的圖卷積神經網絡（GCNN）模型揭示了中間體的H原子與通道的O原子之間的HB相互作用在促進氫化步驟（N₂* → NNH*）但不利于NRR的脫氫步驟（NNH₃* → N*）中的重要作用，這給出了提示選擇HB接觸的數量作為預測反應中間體相對能量的特征。

圖1. 多層次注意力GCNN的三個預測模型

此外，為了捕捉金屬原子的顯著效應，作者將局部酸度（LA）特征定義為嵌入金屬在各種基底（沸石、二維材料等）中的的電負性、第一電離能和原子半徑的組合，同時結合其他幾何/電荷描述符利用可解釋的ML模型（XGBoost）對反應能進行了良好的預測（R²=0.84）。遠端、交替和酶促過程的路徑概率也可從幾何形狀和電荷特征中預測，并具有令人滿意的性能。

結果表明，具有嵌入Ti、Co和Nb原子的有前途的沸石有利于NRR，其分別具有0.13、0.04 和 0.54 eV的較低能量輸入。對于實驗合成的光催化Ti交換沸石，ML預測的最大能量輸入隨著LA值的降低而降低，這與氨產率從4、3到5 ?孔徑的增加一致。重要的是，該方法還可在LA描述符的幫助下遷移到預測含金屬和B摻雜的二維材料。

圖2. XGBoost算法預測NRR過程中的通路概率

Nitrogen reduction reaction energy and pathways in metal-zeolites: deep learning and explainable machine learning with local acidity and hydrogen bonding features, Journal of Materials Chemistry A 2022. DOI: 10.1039/D2TA03563D

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南大馬晶教授JMCA: 機器學習輔助預測金屬沸石中的NRR反應能和路徑

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