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嚴乙銘/楊志宇/謝江舟ACS Energy Letters：引入氧空位以誘導Pd-TiO2界面氫溢出，顯著促進甲酸鹽電氧化

直接甲酸鹽燃料電池(DFFC)具有理論電位高、毒性低、結構簡單等優點，被認為是最有前途的能源裝置。

鈀(Pd)基催化劑由于在DFFC中具有高穩定性和高選擇性，可避免在堿性介質中碳中毒物種(如CO_ad，CH_x)的生成，因此其在電化學甲酸鹽氧化反應(FOR)領域引起了極大的關注。

然而，先前的研究表明，甲酸在鈀基催化劑上氧化會產生吸附氫(H_ad)，這阻礙進一步吸附HCOO^–，導致催化效率迅速下降。

近年來，氫溢流技術為提高富氫Pd納米晶和缺氫組分(如TiO₂、SiO₂和WO₃)催化劑的H_ad脫附速率提供了新的途徑。H_ad從Pd表面遷移到缺氫組分表面，同時再生Pd活性位點并增強H_ad脫附。

然而，由于Pd的低電負性，電子傾向于從Pd轉移到缺氫組分，導致Pd處于缺電子狀態，這可能導致Pd的d帶中心上移，阻礙H_ad從Pd活性位點的解吸。因此，合理設計缺氫組分以同時獲得d帶中心下移的富電子Pd催化劑并誘導氫溢流至關重要。

基于此，北京化工大學嚴乙銘、楊志宇和新南威爾士大學謝江舟等將Pd納米粒子固定在具有氧空位的TiO₂載體上(Pd/Ov-TiO₂)，可以有效地產生富電子的Pd催化劑，并誘導Pd和TiO₂之間的氫溢流，從而促進氫脫附過程。

實驗結果表明，所制備的Pd/Ov-TiO₂催化劑表現出優異的甲酸鹽氧化反應(FOR)性能，其質量活性為4.16 A mg_Pd^-1，分別是無氧空位Pd/TiO₂和商業Pd/C催化劑的1.41倍和2.72倍。

此外，Pd/Ov-TiO₂在100次循環后比活性僅損失5.81%，而Pd/TiO₂和商業Pd/C分別損失12.57%和25.14%，表明Pd/Ov-TiO₂具有顯著提高的FOR長期穩定性。

原位拉曼光譜和密度泛函理論(DFT)計算表明，從Ov-TiO₂到Pd NPs發生了電子轉移，導致Pd NPs的電子富集和Pd的d帶中心下移，有效地提高了催化劑的氫脫附速率；此外，在TiO₂載體中引入氧空位有助于減弱氫的吸附，并增加氫從Pd納米顆粒到TiO₂載體的溢出，從而提高了FOR的動力學。

綜上，該項工作通過深入探究氫溢流在優化Pd基催化劑FOR效率中的作用，為設計跨越不同催化領域的高性能催化劑提供了理論基礎。

Interfacial Hydrogen Spillover on Pd-TiO₂ with Oxygen Vacancies Promotes Formate Electrooxidation. ACS Energy Letters, 2023. DOI: 10.1021/acsenergylett.3c01426

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