準固態電解質（QSEs）具有更好的離子傳輸特性和高穩定性，其協同作用的基礎是多金屬網絡中可調的官能團和封閉的溶劑分子，因此受到廣泛關注。然而，QSE 中存在聚合物含量與離子傳導性之間的權衡效應，從而限制了其速率性能。

在此，中國科學院物理化學技術研究所江雷團隊采用了外延聚合策略構建共價梯度水凝膠網絡（GHNs）。結果表明，負電荷的不對稱分布使 GHNs 具有快速和選擇性離子傳輸特性，在聚合物含量相同的情況下，其 Zn²⁺?遷移數為 0.65，高于均質網絡（0.52）。

同時，在 GHNs/Zn 界面形成的高密度網絡能有效固定自由水，均勻 Zn²⁺?通量，極大地抑制了與水有關的副反應和鋰枝晶生長。因此，在 8 mA cm^-2?和 1 mAh cm^-2?的條件下，GHNs 可使 Zn||Zn 對稱電池在 1000 小時內穩定循環。

圖1. GHNs的制備

總之，該工作通過在引發劑浸潤的鋅負極上引發了外延聚合，直接構建了梯度多金屬網絡。準固體電解質的梯度設計可以在聚合物含量極低的情況下實現選擇性和快速離子傳輸。通過一系列先進的表征和 MD 模擬驗證，GHNs中的非對稱電荷分布誘導了Zn²⁺的選擇性快速傳輸。高密度的界面多金屬網絡保證了電極/電解質界面的穩固，抑制了枝晶的形成和腐蝕。

因此，GHNs 可以有效地穩定鋅負極，并分別在高電壓和低溫 AZIB 中提供卓越的適應性。該工作建立非對稱離子傳輸通道的策略為實現高能量和安全電池的準固體電解質工程鋪平了新的道路。

圖2. 電池性能

Gradient Quasi-Solid Electrolyte Enables Selective and Fast Ion Transport for Robust Aqueous Zinc-Ion Batteries，Advanced Materials?2023 DOI: 10.1002/adma.202308639