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依賴化石能源帶來的能源危機和環境污染問題日益突出，人們試圖尋找清潔、高效和無污染的能源，比如：風能、地熱能和潮汐能。受植物光合作用的啟發，利用光能制氫具有重要意義。光催化制氫的重要課題是控制光生空穴和光生電子的分離，使電子和高效地還原質子得到氫氣。在過去的多年中，人們試圖構筑非貴金屬催化的光催化體系，像鐵基、鈷基、鎳基和銅基催化劑被大量研究。同時，鎳雙齒膦配合物、鎳多齒吡啶配合物等鎳基配合物被用來做光催化的分子催化劑。

但是，由于反應中生成不穩定的反應中間體，它們大多具有較短的反應壽命和較低的轉換效率。本文中通過密度泛函理論研究不同配體的鎳基配合物的分子軌道、平均電離能和結合能，進一步研究其光催化制氫的全過程。

分子軌道和結合能的計算：

通過對構效關系的研究發現，以qbz為前端配體的催化劑具有較好的催化效果。25mg的NQP 1催化劑可以實現1190 μmol h^?1 的產氫效果。通過改變適當的配體或者官能團，催化劑和光敏化劑之間的電子轉移過程可以被加速。通過計算過渡態和反應能壘研究了光催化產氫的反應機理。DFT計算能夠高效地幫助光催化材料的研發的設計。

Accelerating Nickel-Based Molecular Construction via DFT Guidance for Advanced Photocatalytic Hydrogen Production，ACS Appl. Mater. Interfaces 2022, 14, 17486?17499

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ACS AMI：通過DFT設計鎳基分子構建來促進光催化制氫！

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