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?中南/慕尼黑Nano Letters: 有序Ag納米針陣列誘導抑制氫析出以增強電催化CO2還原

電化學CO₂還原為碳氫化合物燃料或有價值的化學品是實現碳中和和解決能源危機的重要途徑。考慮CO后續深加工及綜合利用，提高電催化CO₂還原成CO的選擇性和活性是電催化CO₂還原的研究熱點。在已報道的催化劑中，Ag是電催化CO₂的代表性催化劑之一，在Ag催化劑上CO產物的高選擇性可歸因于重要的*CO中間體的適當吸附性能。然而，由于Ag的CO₂活化(CO₂-*COOH)的高反應能壘和競爭性析氫反應(HER)，Ag的催化性能仍有待提高。

近日，中南大學劉敏、傅俊偉和慕尼黑大學Emiliano Cortés等使用商業陽極氧化鋁(AAO)作為模板，通過真空熱蒸發制備了具有不同尖端曲率的有序Ag納米針陣列，該催化劑能夠高效和高選擇性催化CO₂還原為CO。

有限元模擬結果表明，納米針尖端的局部電場強度隨著尖端曲率的增加而增強。高曲率樣品(Ag-900D NNA)的局部電場強度為5.92×10 7 V m^-1，是低曲率樣品Ag薄膜(1.57×10 7 V m^-1)的3.7倍。密度函數理論(DFT)計算表明，Ag表面的強局部電場不僅大大降低了CO₂還原反應(CO₂-*COOH)的熱力學反應能壘，也增加了析氫反應(HER)的能壘以抑制析氫。

此外，接觸角和原位拉曼測試表明，在電催化過程中，高曲率的銀納米針表面是疏水界面，陣列結構賦予表面/界面疏水性，可以調節H₂O分子的吸附，從而動態抑制HER。綜上所述，Ag的納米針陣列結構可以實現對HER的熱力學和動力學抑制，提高CO₂還原性能。

因此，具有高曲率的最佳Ag納米針陣列(Ag-900D NNA)在-1.0 V_RHE條件下，在700分鐘內表現出91.4%的CO法拉第效率(FE)。該工作為制備納米針陣列結構和闡明結構誘導的電催化CO₂RR效應提供了一種新策略。

Ordered Ag Nanoneedle Arrays with Enhanced Electrocatalytic CO₂ Reduction via Structure-Induced Inhibition of Hydrogen Evolution. Nano Letters, 2022. DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c01853

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