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陳維&夏川ACS Catalysis: 原位動態構建Cu2SnS3催化劑用于電催化CO2還原

中國科學技術陳維和電子科技大學夏川等人報道在電化學CO₂還原過程中通過原位還原Cu₂SnS₃和CuS預催化劑，揭示硫化銅錫催化劑重構以及動態還原和相變過程。此外在流動池反應器中，重構的催化劑在-241 mA cm^-2（-669.4 A g^?1)的部分電流密度下以124889.9 μmol mg^-1h^-1的生產率實現出色的電化學CO₂到甲酸鹽的轉化率，并且具有96.4%的高法拉第效率。

DFT計算研究原位重構S-CuSn催化劑上CO₂轉化為甲酸鹽的催化機理。模擬三種催化劑模型，包括S/Sn共摻雜CuSn合金、S摻雜Cu和S摻雜Sn（分別表示為S-CuSn、S-Cu和S-Sn）。首先計算從CO₂形成HCOOH和CO以及從H₂O形成H₂的吉布斯自由能。在S-CuSn表面，首先需要激活CO₂分子，對應生成CO₂*的吉布斯自由能為0.14eV；然后，CO₂*捕獲質子/電子對或吸附的H中間體，形成自由能為-0.14eV的OCHO*，表明HOCO*可以在S-CuSn表面上的CO₂*在熱力學中自發形成。然而，形成HCOOH*的吉布斯自由能為0.31eV，高于CO₂*和OCHO*以及HCOOH*的脫附生成HCOOH的吉布斯自由能(-0.97eV)，表明來自OCHO*的HCOOH*形成是S-CuSn表面CO₂到HCOOH轉化的速率限制步驟。

另外，DFT計算CO和H₂反應路徑的速率限制步驟分別為CO*和H*的形成。在S-CuSn表面形成CO*和H*的相應吉布斯自由能分別為1.38和0.37eV。結果表明，CO₂向HCOOH轉化的速率確定步驟的能壘低于CO和H₂反應路徑的能壘，表明在S-CuSn表面上HCOOH路徑在能量上有利。對于S-Cu催化劑結構，從活性H₂O(H₂O*)形成H*的勢能限制步驟低于CO₂到HCOOH(HCOOH*)和-CO（CO的解吸）轉化的勢能限制步驟，表明在CO₂RR過程中，S-Cu表面H₂O解離的高活性以及HCOOH的低選擇性。

此外，對于S-Sn的結構，OCHO*形成的吉布斯自由能與S-CuSn上的一致，而COOH*和H*的吉布斯自由能顯著低于S-CuSn上的吉布斯自由能，表明在S-Sn上實現CO₂到CO的轉化和HER，從而促進S-CuSn催化劑上HCOOH的產生。

進一步計算S-CuSn、S-Cu和S-Sn的OCHO*的不同電荷密度，以進一步闡明吸附中間體和催化劑之間相互作用的機制。S-CuSn顯示吸附的OCHO*可以明顯誘導電荷轉移和S-CuSn表面明顯的電荷積累，進一步導致界面處的電荷分布不平衡以及OCHO*和S-CuSn之間的強電荷相互作用，表明OCHO*的高活性以及增強的HCOOH*形成。進一步研究S-CuSn催化劑的電荷分布。S-CuSn中S、Cu和Sn原子之間的強電荷相互作用，表明S和CuSn之間的界面處的電荷轉移和再分布，這不僅加速S-CuSn中S、Cu和Sn原子之間的電荷轉移，而且提高OCHO*與質子/電子對反應或吸附H*進一步生成HCOOH的活性。

Ke Li, Jingwen Xu. et al. In Situ Dynamic Construction of a Copper Tin Sulfde Catalyst for High-Performance Electrochemical CO2 Conversion to Formate. ACS Catal. 2022, 12, 9922?9932

https://doi.org/10.1021/acscatal.2c02627

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