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成果簡介

近日，吉林大學鄢俊敏教授、Shi miaomiao以及長春應化所鐘海霞研究員(通訊作者)共同提出了在雙極膜（BPM）組合的電解槽中使用銅活化的鈷電極通過電還原NO₂^–高效合成氨（NH₃）。工業上以安培電流密度或克級NH₃產率進行電化學合成氨仍然是一個巨大的挑戰。該研究中使用了BPM以保持離子平衡和維持電解液液面。通過優化結構和豐富的鈷位點，目標修飾的泡沫鈷電極在堿性電解質的H型電池中實現了高達2.64 A·cm^-2的電流密度，96.45%的法拉第效率和279.44 mg·h^-1·cm^-2的NH₃產率。

通過工況實驗和理論計算，該研究發現銅優化了NO₂^–的吸附行為，并促進了鈷位點上的氫化步驟，從而實現了快速的NO₂^–還原過程。在自制反應器中，這種活化鈷電極可大量生產NH₃，最高可達4.11 g·h^-1，這表明其在大規模實際應用中具有可行性。這項研究為高效環境電化學合成氨提供了新的方法和實用性證明。

研究背景

氨（NH₃）是現代社會不可或缺的原料，每年的市場銷量超過 1.5 億噸。此外，NH₃ 還具有能量密度高（13.6 GJ·m^-3）、氫含量高（17.6 wt%）、易于液化運輸等特點，是一種極具吸引力的無碳富氫燃料。以水為質子源的可再生電能驅動的 NH₃ 合成因其操作條件溫和、環境友好、理論效率高等優點而日益受到關注。盡管電催化產氨取得了巨大的進展，但其電流密度和 NH₃ 產率，尤其是這些電流密度和 NH₃ 產率，遠遠落后于實際應用的要求。這主要是由于缺乏大量的內在活性位點和穩定的電極結構，以及當前電解反應器的短期離子平衡和穩定性造成的。因此，要實現高效的電化學 NH₃ 合成，仍需開發配備更合理的多孔電極的合適反應器。

圖文導讀

圖1. 合成過程及材料表征

通過化學改性和電化學活化工藝制備了A-CuCo@CF，其中泡沫Co (CF)作為Co源和集流體。不同的是，與CF相比，CuCo@CF表面出現了許多絮凝納米片，這是由于新生成的CuCo前體。通過隨后的堿性電解質驅動的CuCo@CF活化，獲得了具有許多更大納米片的A-CuCo@C。X 射線光電子能譜（XPS）顯示CuCo@CF 中 Co 2p 的結合能略低于 CF 中的結合能。Co⁰ 峰從 777.89 eV 移至 778.11 eV， Co²⁺ 和 Co³⁺ 峰分別從 782.72 和 780.71 eV 移至 782.41 和 780.57 eV。?同時，CuCo@CF 中 Cu⁰ 的結合能（932.97 eV）略高于泡沫銅（932.74 eV），表明電子從 Cu 轉移到了 Co。Ar 蝕刻后檢測到 Cu 峰，證明 A-CuCo@CF 中存在微量的 Cu。在 A-CuCo@CF 中沒有 Co⁰ 的信號，Co²⁺ 和 Co³⁺的相應結合能分別為 781.97 和 780.10 eV。

圖2. 性能測試

CF, CuCo@CF和ACuCo@CF的線性掃描伏安法(LSV)在有或沒有0.2 M KNO₂的1 M KOH下進行。采用恒電位電解法對A-CuCo@CF在BPM組裝H型電池中進行了NO₂^–RR。在BPM系統中，帶相反電荷的離子會被Donnan電位排斥，因此在中間層水解離產生H⁺/OH^?并向外移動形成回路，從而保證了離子平衡。從¹H-核磁共振(1HNMR)譜圖可以看出NH₄⁺的信號強度隨著還原電位的升高而增加。A-CuCo@CF對NO₂^–RR的NH₃選擇性高于90%，在-0.8 V時達到96.45%的最大值。重要的是，由于具有豐富的本質活性位點，它在高FE下表現出較大的NH₃分電流密度(2.64 A·cm^-2)，有望進一步應用于工業生產。此外，A-CuCo@CF具有良好的可循環性，在-0.8 V條件下進行30次循環試驗，FE和NH₃收率沒有明顯下降。

圖3.?原位表征

本研究通過原位拉曼分析研究了催化劑的電解質活化過程。對于ACuCo@ CF，當負電位超過-0.3 V時，表面Co₃O₄和Co(OH)₂被迅速還原，這意味著在NO₂^–RR過程中，實際的活性位點主要是金屬物質。但是，經過5次反應后，A-CuCo@CF的原位拉曼光譜表明反應后的金屬催化位點更容易在短時間內被氧化，這與XPS的結果一致。進一步使用原位衰減全反射表面增強紅外吸收光譜(ATR SEIRAS)來深入了解催化過程中的中間體。此處，提高還原電位后，在線差分電化學質譜(DEMS)檢測到*N、*NO、*NH中間體和NH₃信號。當電解停止時，這些信號減弱，這意味著所有檢測到的物質都是在電解過程中產生的，而不是污染物。

圖4. 理論模擬

本文通過密度泛函理論(DFT)計算進一步探討A-CuCo@CF對NO₂^–RR的反應機理。DFT模型分別為Co、Cu-Co₃O₄和CuCo，分別代表了Co泡沫在還原過程中的催化劑A-CuCo@CF和ACuCo@CF。通過分析Co、CuCo和Cu-Co₃O₄的原子軌道投影態密度(PDOS)，進一步強調了它們的電子結構。Cu原子的引入削弱了Co位點上NO₂^–的吸附，有利于后續的加氫步驟。為了探索NO₂^–RR的反應途徑，我們進一步計算了相應的吉布斯自由能(?G)曲線和*NO₂對NH₃的吸附構型。根據結果推測Cu摻雜金屬Co位為催化源，這與A-CuCo@CF在NO₂^–RR過程中被還原時電化學性能保持一致。

圖5. 放大實驗

為了促進可擴展NH₃合成的實際應用，在堿性電解液中組裝了一個自制的電解槽，放大A-CuCo@CF為陰極(10*10 cm²)。在~20 A恒流電解條件下進行NO₂^–RR，在0.2 M NO₂^–電解液中NH₃產率可達2.01 g·h^-1, FE產率可達~94.96%。進一步提高NO₂^–濃度(0.3 M)和施加電流(40 A)， A-CuCo@CF的NH₃產率高達4.11 g·h^-1, FE產率高達97.19%，顯示了A-CuCo@CF電極在工業NH₃生產方面的巨大潛力，當與可再生電力相結合時，它可以在可持續氮循環中發揮重要作用。。

文獻信息

Gram-level NH₃ Electrosynthesis via NO_x reduction on Cu Activated Co Electrode.

https://doi.org/10.1002/anie.202315238

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