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【DFT+實驗】Angew：低溫鋅金屬電池的局部陰陽離子聚集加速水電解質—Jian Yang

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【論文鏈接】

https://doi.org/10.1002/anie.202315834

【作者單位】

山東大學

【論文摘要】

由于其安全性高、材料資源豐富、成本低等特點，適用于大規(guī)模儲能。然而，水電解質的凍結阻礙了電池的低溫運行。本文研制了以Zn(BF₄)₂為鹽，以四氫呋喃(THF)為稀釋劑的水溶液局域陰離子-陽離子聚集電解質，以提高Zn陽極的低溫性能。THF促進BF₄包裹在Zn2⁺的溶劑化鞘中，有利于形成富ZnF₂的固體電解質界面相。THF還會影響相鄰H₂O分子之間的氫鍵，有效降低凝固點。因此，在40℃下，聚苯胺鋅(PANI)電池具有8000次的超長循環(huán)壽命和99.99%的平均庫侖效率。令人印象深刻的是，在40℃下循環(huán)500次后，袋狀電池的容量保持率高達86.2%，這表明了這種電解質在寒冷地區(qū)的巨大前景。本文工作為低溫水溶液電解質的設計提供了新的見解。? ? ???

【實驗方法】?? ?

電解液的制備：

將Zn(BF₄)₂在去離子水中攪拌溶解，制得1 M Zn(BF₄)₂堿性電解質BE。將Zn(BF₄)₂溶解于H₂O和THF(體積比為1:4)的混合物中，得到局域陰離子-陽離子聚集的水溶液電解質(1 M Zn(BF₄)₂?in H₂O/THF)。

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【圖文摘取】

【主要結論】

本文為了提高Zn(BF₄)₂和THF在低溫下的電化學性能，開發(fā)了一種由Zn(BF₄)₂和THF組成的水溶液電解液。研究表明：

(1)使用THF作為稀釋劑可以使BF4參與溶劑化結構，誘導在Zn陽極上形成富ZnF₂的SEI層，這種變化也有利于后續(xù)的脫溶，促進低溫下鋅的均勻沉積。

(2)SEM表征和COMSOL模擬表明了該電解液在低溫-40℃下促進均勻的鋅沉積。這種電解液大大降低了高濃度電解質的成本，降低了解離能壘，并避免了循環(huán)過程中的有機物的消耗，而這在低溫下的鋅負極中是首次報道?? ?

(3)THF破壞了水電解質的氫網絡，降低了冰點，使用LACA的Zn||Cu電池在2500次循環(huán)中表現出99.7%的高CE穩(wěn)定循環(huán)。

總體而言，本文復合電極的制備為解決鋅負極的關鍵問題提供了理想的解決方案，并為金屬鋅電池的商業(yè)應用提供了重要的見解。

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【DFT+實驗】Angew：低溫鋅金屬電池的局部陰陽離子聚集加速水電解質—Jian Yang

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