電化學尿素氧化反應（UOR）分解為促進能量轉化提供了一條可持續、環保的途徑，但在長時間的操作中，活性位點的缺乏阻礙了尿素分解的持續效率。基于此，倫敦大學學院何冠杰教授和武漢理工大學麥立強教授等人報道了一種原子異質結構工程策略，通過合成獨特的Ru-O₄配位單原子催化劑（Ru₁-Ni(OH)₂）來促進活性物質的生成。

測試發現，該催化劑在泡沫Ni上的Ru負載質量為40.6 μg cm^-2，具有商業可行性。在各種實際情況下，其具有優異活性和長期耐久性，包括100 h鋅-尿素-空氣電池運行，100 h堿性尿液電解，以及在工業水平電流密度下膜電極組裝（MEA）系統中超過400 h的穩定制氫。

VASP解讀

通過密度泛函理論（DFT）計算，作者研究了Ru原子位點提高UOR性能的原因。隨著電位的增加，對比Ni(OH)₂，Ru₁-Ni(OH)₂催化劑表面OH^–的消耗和尿素分子的吸附速度明顯快于Ni(OH)₂，同時出現了CO₂和CO₃^2-。

結果證實，引入原子Ru位點可以顯著促進OH^–吸附，生成活性NiOOH，從而加快UOR。在UOR過程中，與對照組樣品相比，Ru₁-Ni(OH)₂具有非常豐富的NiOOH活性物質，且信號更強烈。在1 M KOH+ 0.33 M尿素的電解液中，Ni³⁺-O峰直到施加電位達到1.42 V時才產生，表明尿素脫氫反應產生的質子會插入到羥基上，抑制Ni(OH)O中間體的積累，進一步形成NiOOH物質。

此外，NiOOH模型作為動態活性物質，通過DFT計算揭示了單原子Ru的作用。NiOOH和Ru₁-NiOOH之間的Bader電荷差異表明，當錨定單原子Ru時，Ni原子更難以失去電子，因此具有富電子狀態。不同的電荷密度進一步證實了Ru原子周圍的電子耗盡區。因此，引入單原子Ru后，金屬位點的重分布電荷密度調節了電子轉移，有利于尿素的分裂過程。

Balancing Dynamic Evolution of Active Sites for Urea Oxidation in Practical Scenarios. Energy Environ. Sci., 2023, DOI: 10.1039/D3EE03258B.