當(dāng)前的電池設(shè)計(jì)中，鋰金屬電池（LMB）具有最高的理論能量密度，因此在儲(chǔ)能方面具有巨大的應(yīng)用潛力。然而，由于枝晶生長(zhǎng)和Li負(fù)極上不穩(wěn)定的界面引起的安全問題，LMBs的發(fā)展受到了嚴(yán)重阻礙。主鏈上含有氧化還原活性或陰離子部分的共價(jià)有機(jī)骨架（COFs）具有高的鋰離子電導(dǎo)率和機(jī)械/化學(xué)穩(wěn)定性，因此有望用于LMB中的固體電解質(zhì)界面（SEIs）。

在此，香港科技大學(xué)Yoonseob Kim團(tuán)隊(duì)通過四羥基蒽醌與二氧化硅的縮合反應(yīng)合成了含有氧化還原活性和陰離子位點(diǎn)的蒽醌基硅酸鹽COFs（AQ-Si-COFs）。研究表明，九個(gè)Li⁺介導(dǎo)的充電/放電過程使得AQ-硅-COF在室溫下表現(xiàn)出9.8 mS·cm^–1的離子電導(dǎo)率和0.92的單離子傳導(dǎo)遷移數(shù)。

計(jì)算研究也支持九個(gè)Li⁺機(jī)制。此外，作者使用AQ-硅-COF作為鋰負(fù)極上的固體電解質(zhì)界面。具有LiCoO₂正極的LMB電池在高電壓、0.25 C下獲得188 mAh g^-1的最大可逆容量。此外，這種LMB電池表現(xiàn)出抑制枝晶生長(zhǎng)和穩(wěn)定的循環(huán)能力，其容量下降不到3%（100次循環(huán)）。

圖1.蒽醌硅酸鹽 COF (AQ-Si-COF)的制備

總之，該工作制備得到的2DAQ-Si-COFS在其多孔空間中同時(shí)具有氧化還原活性和陰離子位點(diǎn)。這些氧化還原活性基團(tuán)和陰離子基團(tuán)協(xié)同作用，使得AO-Si-COFs表現(xiàn)出9.8mScm^-1的離子電導(dǎo)率和0.92的單離子遷移數(shù)。具有高導(dǎo)電性和選擇性輸運(yùn)層AQ-Si-COFS在LMB電池中表現(xiàn)出高容量（188 mAh g^-1）和穩(wěn)定的循環(huán)性能(容量衰減<3%)，同時(shí)抑制鋰枝晶的形成。總的來說，該工作為高性能LMB_S的設(shè)計(jì)建立一個(gè)新的范例。

圖2. 電池性能

Anthraquinone-Based Silicate Covalent Organic Frameworks as Solid Electrolyte Interphase for High-Performance Lithium–Metal Batteries, Journal of the American Chemical Society 2023 DOI: 10.1021/jacs.3c06723