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雙原子催化劑作為單原子催化劑的延伸，在優化本征動力學過程和多功能催化活性方面具備更明顯優勢。然而，如何對雙原子催化劑進行合理設計和開發，仍是當下的一個挑戰。針對以上問題，中國海洋大學黃明華教授聯合中科院青島生物能源與過程研究所江河清研究員和韓國科學技術研究院Jinwoo Lee教授（共同通訊作者）等人，提出了一種簡單雙溶劑浸漬配合熱處理法，實現了高效多功能雙原子催化劑（Co₂-N-HCS-900）的開發。該制備方法具有較好的普適性，可延伸制備出超過20種同類型雙原子催化劑。作者通過理論模擬計算和精細表征分析，對催化劑中雙原子結構的形成機制和構效關系給出了深入的分析，為后續雙原子催化劑的發展提供了依據和有效策略。

相關研究論文以“Developing a class of dual atom materials for multifunctional catalytic reactions”為題發表在Nature Communications期刊上。

研究背景

發展綠氫技術對實現脫碳目標具有重要的戰略意義。如何利用清潔能源（如太陽能、金屬空氣電池等）驅動電解水裝置，以實現高效穩定的氫氣供給是當下關注的熱點問題。氧還原反應（ORR），氧析出反應（OER）和析氫反應（HER）作為金屬空氣電池和電解水的核心過程，其緩慢的動力學過程所帶來的高過電位的問題，是制約能源轉換效率提升的瓶頸問題。近年來，單原子催化劑得益于其極高的原子利用率，被廣泛用于電催化領域的研究。然而，該類催化劑受限于僅有一種特定金屬原子，難以實現對多種反應過程中，不同中間體吸附狀態的調整和優化，因此也只表現出差強人意的多功能催化活性。開發具有相鄰原子的雙原子體系催化劑，能夠有效的實現原子間電子結構的調控，從而打破單原子催化劑單一催化活性的弊端，實現適用于不同催化反應的多功能催化劑的開發。

圖文導讀

作者首先通過密度泛函理論（DFT，圖1），研究了金屬納米顆粒到單原子再到雙原子的結構轉變機制。其中，碳基底中，N元素的引入，能夠有效的促進金屬顆粒向單原子結構的轉變。隨后，兩個單原子自發轉變為更穩定的雙原子結構。差分電荷密度和吉布斯自由能等計算進一步證明了，雙原子結構相對于單原子而言具有更優的電子構型，有效地降低了ORR和OER過程的決速步能壘，同時也優化了HER過程中對氫中間體的吸附能。

圖1. 理論模擬計算探究雙原子形成和性能提升機制

基于上述理論計算研究，作者以Co₂-N-HCS-900樣品為例，通過簡單的雙溶劑浸漬法配合后續高溫熱處理工藝，實現雙原子催化劑的成功制備，并通過球差HAADF-STEM和三維原子重疊高斯函數擬合圖進行了直觀表征和驗證（圖2）。此外，該合成方法還具備較好的拓展性和普適性，通過簡單更換金屬鹽的方法，還可實現其他包括Al₂，Ca₂，Ni₂，CoFe，CoNi，FeZn在內等22種雙原子催化劑的制備（圖3）。

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圖2. Co₂N₅雙原子催化劑的合成及表征圖

圖3. 其他21種雙原子結構表征圖

雙原子配位結構解析方面（圖4），作者通過XANES和EXAFS譜學技術表征，配合DFT建模計算，對單原子樣品（Co_SA-N-HCS-900）和雙原子樣品（Co₂-N-HCS-900）中Co的配位結構給出了精準解析。作者通過EPR和ZFC技術，配合功函數表征計算，發現從Co顆粒樣品到Co_SA-N-HCS-900單原子結構再到Co₂-N-HCS-900雙原子結構的過程，Co原子的單電子自旋磁矩在逐步降低，功函數在逐步增大，這有效地優化了雙原子結構對反應中間體的相互作用，提高了催化活性。

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圖4. 雙原子結構的局部配位結構解析和單電子自旋分析

電化學性能評測方面（圖5），樣品表現出優異的三功能催化活性。其中，ORR的半波電位達0.86 V，OER和ORR的過電位分別為333 mV和 166 mV（電流密度為10 mA cm^-2），均優于對比樣（單原子催化劑和納米顆粒催化劑）以及商業樣品。基于該樣品較好的三功能催化活性，作者進行鋅空電池和電解水性能測試。鋅空電池性能方面，峰值功率密度達188.2 mW cm^-2，并兼具優異的倍率和循環穩定性。電解水性能方面，在200 mA cm^-2的大電流密度下，驅動電位為1.99 V（1M KOH電解液）。在不同電流密度驅動型下，該材料也能展現出優異的穩定性。

圖5. 電催化性能和鋅空電池性能評測

最后，作者基于Co_SA-N-HCS-900雙原子催化劑材料，通過將太陽能板，鋅空電池和電解水裝置組成一個模型體系（圖6）。該模型白天可通過光伏發電驅動電解水裝置，晚上切換為鋅空電池供電保證電解水裝置繼續運行，從而成功實現了晝夜不間斷氫氣供給的目標。

圖6. 電解水性能評測

總結展望

綜上所述，本文作者通過簡便的制備工藝，實現了雙原子催化劑的開發和制備。通過制備過程中納米顆粒到單原子再到雙單原子過程端轉變，從原子層面實現了電子構型的調控，優化了ORR/OER/HER過程中對中間體的吸附能，展現出三功能催化活性，并成功應用于鋅空電池和電解水催化劑，實現了能源的高效轉換。更重要的是，該制備方法具有很好的普適性，可擴展到其他超過20種雙原子催化劑的開發，推動了雙原子領域催化劑的設計和發展。

文獻信息

Xingkun Wang, Liangliang Xu, Cheng Li, Canhui Zhang, Hanxu Yao, Ren Xu, Peixin Cui, Xusheng Zheng, Meng Gu, Jinwoo Lee*, Heqing Jiang* and Minghua Huang *, Developing a class of dual atom materials for multifunctional catalytic reactions, Nat Commun 14, 7210 (2023). https://doi.org/10.1038/s41467-023-42756-8.

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