?葉汝全/田佳AM:Co基納米片:高效電催化CO2RR制甲醇 2023年11月24日 下午2:35 ? T, 頂刊 ? 閱讀 30 金屬卟啉和金屬酞菁因其可調節的產物選擇性,正逐漸成為一種具有前景的用于二氧化碳還原反應(CO2RR)的共價有機納米片(CONs)重要材料。然而,現有的CONs主要產物是CO,使其實現高效生產甲醇仍是一項艱巨挑戰。基于此,香港城市大學葉汝全教授和中國科學院上海有機化學所田佳研究員等人報道了超薄、陽離子Co基酞菁的CONs,首次用于電化學CO2RR制甲醇,在-0.74 V處部分電流密度達到90.3 mA ·cm-2,其FECH3OH為38.7%。這項工作突顯了陽離子CONs作為CO2RR六電子還原制甲醇催化劑的巨大潛力。 VASP解讀 通過DFT計算重要中間體的吸附能、關鍵步驟的ΔG和態密度(DOS)進一步探討外圍官能團的對CO2RR活性的影響。計算CoTAPc、CoTIminePc和CoTIminiumPc對的*CO吸附能,分別為-0.047、-0.037和-0.233 eV,表明CoTIminiumPc具有最有利的CO吸附性質。進一步計算了*CO→*CHO的ΔG,在CoTIminiumPc上更有利于反應發生;為了進一步了解外圍官能團如何改變催化劑的電子結構,計算了CoTAPc、CoTIminePc和CoTIminiumPc的DOS和Co d帶中心。與CoTAPc和CoTIminePc相比,CoTIminiumPc表現出顯著的電子結構偏移。CoTAPc、CoTIminePc和CoTIminiumPc的d帶中心分別為-0.91、-0.93和-0.76 eV,表明CoTIminiumPc具有最強的吸附能力。這也與計算的*CO結合能一致。 Ultrathin, Cationic Covalent Organic Nanosheets for Enhanced CO2 Electroreduction to Methanol. Adv. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adma.202310037. 原創文章,作者:Gloria,如若轉載,請注明來源華算科技,注明出處:http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/11/24/7cc05c649b/ 催化 贊 (0) 0 生成海報 相關推薦 ACS Catalysis:受阻路易斯酸堿對提高Ni/CeO2納米催化劑的低溫CO2甲烷化性能 2022年9月20日 廈大鄭南峰團隊,最新Angew.! 2023年10月15日 Appl. Catal. B:釩摻雜!復合催化劑實現高效氧反應 2023年10月5日 向全軍Angew.: 高應變Bi-MOF調控中間吸附/解吸能力,實現穩健的CO2光還原 2023年11月5日 超燃!他,今日發表第16篇Nature Catalysis,第36篇JACS! 2024年1月23日 孫學良?院士,全固態電池最新AEM! 2024年6月18日