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層狀二氧化錳(δ-MnO₂)由于具有優異的理論容量、較高的工作電壓和Zn²⁺/H⁺共插層機理，是水系鋅離子電池(ZIB)極具前景的正極材料。然而，由于Zn²⁺的加入，導致材料的庫侖相互作用強，擴散動力學緩慢，導致結構變形明顯，循環穩定性不足。

在此，北京理工大學吳川團隊提出了具有最先進ZIBs性能的聚乙烯吡咯烷酮（PVP）預插層（PVP-MnO₂）平臺狀δ-MnO₂雜化超晶格。局部原子結構表征和理論計算表明，雜化超晶格引發的電子熵刺激和選擇性H⁺Grotthuss-like插層協同作用方面處于領先地位。

因此，PVP-MnO₂雜化超晶格具有突出的比容量(在0.125 A g^-1時為317.2 mAh g^-1)，顯著的倍率性能(在12.5 A g^-1時為106.1 mAh g^-1)，以及在高倍率下顯著的循環穩定性(在10 A g^-1下循環20,000次后容量保持在100%)。

圖1. 結構表征

總之，該工作通過層間工程成功制備了具有顯著擴展(001)晶面的PVP插層MnO₂雜化超晶格，在Zn²⁺/H⁺共插入過程中，電子熵和選擇性質子Grotthuss插層可被調控。電子熵的增加會引發更多的t2g-eg躍遷，從而獲得更好的反應活性，而選擇性質子Grotthuss插層行為則源于雜化超晶格結構和優化的電荷分布。

特別是，合適的H⁺輸運能壘和抑制了與Zn²⁺的Columbic相互作用，賦予了質子快速動力學，并提高了循環穩定性。在這種協同作用下，電化學性能測試表明，由于PVP的插層作用，具有較高的比容量（在0.125A/g時為317.2mAh/g）、倍率性能大大提高（在12.5A/g時為106.1mAh/g）、出色的循環穩定性（在10A/g下循環20000次后容量保持率幾乎達到100%），這有利于提高功率密度（最大功率密度達到12000W/kg）和能量密度（最大能量密度為500Wh/kg）。因此，層間結構的合理設計對先進Zn-MnO₂電池用MnO₂正極的開發具有指導意義。

圖2. 電化學性能

Hybrid Superlattice-Triggered Electron-Entropy Stimulation and Selective Proton Grotthuss-Intercalation in Polymer-Intercalated δ-MnO2 for High-Performance Zn?MnO2 Battery，?Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202313163

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?北理吳川Angew：聚合物插層δ-MnO2實現高性能Zn-MnO2電池

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