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將CO₂大規模轉化為甲醇在可持續經濟中具有重要意義。ZrO₂因其在CO₂吸附和活化方面的出色性能而被認為是Cu基催化劑中的重要載體。然而，在反應過程中Zr物種的演變以及它們的結構對反應途徑的影響仍然不清楚。

基于此，大連化物所孫劍研究員、俞佳楓副研究員以及卡爾斯魯厄理工學院Anna Zimina教授等人提出在Cu/ZrO₂-SiO₂催化劑中通過增強Cu/ZrO₂-SiO₂催化劑中Zr-Si相互作用來創建非晶SiO₂基質中的單原子Zr物種。通過單原子Zr物種建立了CO₂還原雙路徑，為理解催化科學中的原子分散氧化物打開了新的視野。

VASP解讀

本文通過DFT計算吸附能，雙路徑過渡態，以深入了解不同Zr位點上的反應途徑。首先根據EXAFS和DRIFTS表征構建了Cu/Zr₁-Si和Cu/ZrO₂-Si模型，計算了不同位點上的CO₂吸附能。在Cu/Zr₁-Si中，CO₂傾向于在Cu-Zr₁界面上的橋接吸附；而在Cu/ZrO₂-Si中，Cu-ZrO₂界面上的橋接CO₂吸附不穩定，CO₂傾向于在ZrO₂上吸附。這表明單原子Zr與ZrO₂納米顆粒共存時，CO₂在Cu和單原子Zr之間的界面上吸附更有利，揭示了CO₂的吸附和活化在優先在單原子Zr上發生。之后通過計算RWGS+CO-Hydro和甲酸路徑的過渡態，分析對反應路徑的影響。

由于Cu/Zr₁-Si表面缺乏兩個必要的Zr⁴⁺ Lewis酸性中心，CO₂只能被氫化為HOCO*，而在Cu/ZrO₂-Si上，HCOO*比HOCO*更容易形成。這表明，單原子Zr可以加強RWGS+CO-Hydro途徑，而ZrO₂顆粒則促進甲酸途徑。單原子Zr和ZrO₂的共存將同時促使兩個平行路徑，使它們在平衡時最大程度地合成甲醇。

DFT計算揭示了不同Zr物種在CO₂吸附和反應途徑調控中的作用。就催化性能、Zr物種的演變以及反應途徑而言，討論了Zr和Si在催化劑載體中的協同效應。通過在Cu/Zr-SiO₂催化劑上基于傳統甲酸途徑創造新的活性位點，開辟了一條甲醇合成雙路徑。

Unlocking a Dual-channel Pathway in CO₂ Hydrogenation to Methanol over Single-site Zirconium on Amorphous Silica. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202312292.

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?Angew：Zr-Si協同促進CO2RR制甲醇，開創新路徑提升甲醇產率

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