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原子尺度設(shè)計(jì)+DFT計(jì)算:Angew巧妙構(gòu)造集流體表面親鋰結(jié)構(gòu)

集流體作為高利用率鋰負(fù)極的一個(gè)重要組成部分,其表面親鋰性對(duì)鋰的均勻沉積和溶出及鋰負(fù)極的循環(huán)穩(wěn)定性具有重要影響。然而,目前針對(duì)集流體特別是三維集流體的研究,微觀上,多依賴(lài)價(jià)格昂貴的親鋰過(guò)渡層來(lái)改善表面親鋰性,而忽視集流體的晶面取向及其微觀結(jié)構(gòu)對(duì)金屬鋰的親和性以及成核、生長(zhǎng)過(guò)程的影響;宏觀上,注重比表面積的提升,卻忽視了電化學(xué)活性空間的利用,致使集流體無(wú)法發(fā)揮高比表面的優(yōu)勢(shì)。

廈門(mén)大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院毛秉偉教授課題組與吳德印教授課題組合作,通過(guò)實(shí)驗(yàn)與理論計(jì)算,在金屬鋰負(fù)極集流體研究方面取得重要進(jìn)展。

原子尺度設(shè)計(jì)+DFT計(jì)算:Angew巧妙構(gòu)造集流體表面親鋰結(jié)構(gòu)

毛秉偉教授課題組基于鋰與銅的晶格匹配性,從原子尺度上設(shè)計(jì)銅集流體表面的親鋰結(jié)構(gòu),建立了電化學(xué)晶面擇優(yōu)策略,實(shí)現(xiàn)對(duì)各種構(gòu)型銅集流體表面的整平和親鋰(100)取向擇優(yōu),提升對(duì)鋰的潤(rùn)濕性,使后續(xù)鋰的沉積溶解均勻平穩(wěn)進(jìn)行。

原子尺度設(shè)計(jì)+DFT計(jì)算:Angew巧妙構(gòu)造集流體表面親鋰結(jié)構(gòu)

結(jié)合課題組之前發(fā)展的超薄超光滑SEI膜制備方法,在Cu100)擇優(yōu)的平面上獲得大范圍平整的鋰薄層電極;

原子尺度設(shè)計(jì)+DFT計(jì)算:Angew巧妙構(gòu)造集流體表面親鋰結(jié)構(gòu)

Cu100)擇優(yōu)的三維集流體上,可在100% Li DOD2 mA cm–21 mAh cm–2)下穩(wěn)定循環(huán)至少500周且?guī)靵鲂矢哌_(dá)99%,實(shí)現(xiàn)集流體表面及空間的充分利用;所制備的鋰薄膜負(fù)極與磷酸鐵鋰正極材料構(gòu)成的全電池展現(xiàn)出優(yōu)越的充放電循環(huán)性能,可在1C20% Li DOD下穩(wěn)定循環(huán)至少循環(huán)200周。

該工作開(kāi)辟了從表面科學(xué)的角度設(shè)計(jì)和研究金屬鋰負(fù)極集流體的新思路,為低成本制備性能優(yōu)越的鋰薄膜負(fù)極和無(wú)鋰負(fù)極奠定基礎(chǔ)。

Gu Y, Xu H Y, Zhang X G, et al. Lithiophilic Faceted Cu (100) Surfaces: High Utilization of Host Surface and Cavities for Lithium Metal Anodes[J]. Angewandte Chemie (International ed. in English), 2018.

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