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研究背景

與雙電層電容材料相比，贗電容材料具有較高的比容量和高倍率特征，備受人們的關注。其中，二氧化錳（MnO₂）是一種典型的贗電容材料，被廣泛用于贗電容超級電容器的電極材料。然而，其固有的低電導率和較差的耐腐蝕性往往導致循環性能較差，無法取得令人滿意的贗電容性能。為了克服這些缺點，當前大多數研究工作主要致力于構建MnO2和導電材料的復合材料，有望改善電化學性能和結構穩定性。

盡管通過精細的缺陷工程可以實現電極材料良好的電化學性能，但這些策略伴隨著不可控性和相對較高的能耗，這阻礙了贗電容材料的大規模應用。

施加外部電場能夠觸發材料的可控且均勻的生長，并賦予這些功能材料可調的微結構，晶格缺陷和活性位點。然而，迄今為止，人們對不同施加電場下的電化學活化機制尚不清楚。因此，迫切需要系統地探索其在不同施加電場下的激活機制。

圖1. 不同電場下電化學活化的MnO₂樣品的制備示意圖

成果介紹

為了應對上述挑戰，重慶大學向斌教授課題組通過施加外部正/負電場制備了一系列電化學活化的MnO₂樣品（圖1），并通過拉曼、XPS、ICP-OES等表征手段揭示了正壓和負壓下兩種不同的電化學活化機理。所獲得的MnO₂樣品表現出出色的電化學性能、循環穩定性和耐電化學腐蝕性能。該策略不僅為探索高比容量且耐腐蝕的電極材料開辟了一種有前途的方法，還為高級功能材料中的缺陷的超快設計/構造鋪平了道路。研究成果以“A Universal Voltage Design for Triggering Manganese Dioxide Defects Construction to Significantly Boost the Pseudocapacitance”為題，發表在材料領域著名期刊《Advanced Functional Materials》上。

文章亮點

亮點一

拉曼光譜表明，在施加正電壓和負電壓的情況下，活化機理是完全不同的：在活化過程中， MnO₂在正電壓下主要產生氧空位，而電解質陽離子在負電壓下嵌入中間層。所產生的氧空位和嵌入的離子不僅充當活性位點或參與電荷傳輸過程，而且增強了載流子的傳輸能力。

圖2. 在正壓和負壓電場下樣品的拉曼光譜及其面間距變化示意圖

亮點二

DFT理論計算表明，電化學活化改變了Mn和O的電子結構，還進一步提高MnO₂的贗電容。相比之下，在正電壓和負電壓下電化學活化后的MnO₂樣品的比電容分別是純MnO₂的2.9倍和2.8倍。

圖3. 施加正壓電場下MnO₂樣品的電化學性能

圖4. 施加負壓電場下MnO₂樣品的電化學性能

亮點三

此外，活化的MnO₂樣品還具有出色的循環穩定性和耐電化學腐蝕性能，循環5000次后仍然可以維持其原有的穩定的3D網絡結構。

圖5. 電化學活化后的MnO₂樣品的循環穩定性和耐電化學腐蝕性能表

參考文獻

Yan, L., Zhu, C., Hao, J., Liang, X., Bai, Y., Hu, Q., Tan, B., Liu, B., Zou, X., Xiang, B., A Universal Voltage Design for Triggering Manganese Dioxide Defects Construction to Significantly Boost the Pseudocapacitance. Adv. Funct. Mater. 2021, 2102693. https://doi.org/10.1002/adfm.202102693

作者簡介

向斌，重慶大學化學化工學院教授，博士生導師。2004年獲中國科學院理學博士學位，師從侯保榮院士；2009-2010年在英國Bristol大學作訪問學者。現擔任《RSC Advances》、《Journal of Alloys and Compounds》、《Corrosion Science》、《北京科技大學學報》等雜志審稿人，以及重慶市表面工程學會副理事長、參與重慶法院環境資源審判專家等學術兼職。

作為項目負責人，主持研究863高技術項目1項，省部級項目5項；企業委托項目數十項。作為主研人，參與國家自然科學基金項目2項，省部級項目5項，近10年累計合同經費1000余萬元。發表學術論文50余篇，其中SCI/EI收錄近30篇，申請發明專利9項，獲授權9項。

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重慶大學向斌AFM：外部加電！輕松活化增強MnO2的贗電容性能

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