燃料電池中陰極側氧還原催化劑目前最可靠的材料仍是金屬鉑,其成本、活性和穩定性是制約燃料電池產業化的主要因素之一,這使得降低以至完全不用鉑的研究方興未艾。
在對傳統催化劑長期研究積累的基礎上,丁維平教授領導的介觀催化研究團隊提出新型三元異質結構低鉑催化劑,Pt/CNx/Ni,其中Pt與Ni被石墨化的CNx層隔開。
該結構具有以下優勢:
(1) Pt、CNx、Ni三者相匹配的能帶結構使得底層Ni的電子通過CNx層傳遞給外層Pt, 使得Pt催化氧還原反應速率大大增加;
(2) 金屬Ni被石墨化的CNx層包覆,避免了其因與外界的氧化與腐蝕環境接觸而流失;
(3) 得到金屬Ni調制的CNx層與Pt之間有更強的相互作用,緩解了Pt在使用中的脫落和團聚;
(4)? CNx為Pt所提供的富電子環境減弱了Pt的氧化與溶解。
上述因素的共同作用使得該三元異質結構催化劑Pt/CNx/Ni的質量比活性和表面積比活性分別為商業催化劑的7.8和4.9倍,催化劑研究結果見下圖。
圖(1000*305)三元異質結構Pt/CNx/Ni催化劑的制備、結構與催化性能:a.合成過程;b. 界面處肖特基結與電子傳遞方向; c.形貌及Pt的粒徑分布;d.性能和50,000次循環穩定性。
實驗表明,該催化劑在鉑用量、電化學活性、穩定性等關鍵性能指標上全面達到了美國能源部提出的應用標準。
該研究團隊將在后續工作中繼續對該類型催化劑進行研究,并與工業部門展開合作,推進該催化劑的規模合成與實際應用。
南京大學化學化工學院2016級博士生陳騰為該文的第一作者,
丁維平教授,趙斌副教授為共同通訊作者。
Chen T, Xu Y, Guo S, et al. Ternary Heterostructural Pt/CNx/Ni as a Supercatalyst for Oxygen Reduction[J]. iScience, 2019, 11: 388-397.
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