在非均相催化劑中,金屬-氧化物的相互作用是自發(fā)發(fā)生的,但是通常以不希望的方式發(fā)生,并導(dǎo)致金屬納米顆粒的氧化。雖然操縱這種相互作用可以產(chǎn)生高活性的金屬納米顆粒表面,進(jìn)而保證最佳的催化活性,但目前尚未確定。
基于此,韓國(guó)延世大學(xué)Jong Hyeok Park和Jeong Woo Han、韓國(guó)成均館大學(xué)Sang Ho Oh(共同通訊作者)等人報(bào)道了一種簡(jiǎn)便的合成路線,旨在逆轉(zhuǎn)Pt/TiO2光催化劑中鉑納米顆粒(Pt NPs)和二氧化鈦(TiO2)之間的常規(guī)金屬-氧化物反應(yīng)(稱為逆向工程)。

其中,預(yù)先還原的TiO2載體可以逆轉(zhuǎn)與Pt納米顆粒的相互作用,并且增強(qiáng)Pt的金屬狀態(tài),使得其產(chǎn)氫速率比傳統(tǒng)Pt/TiO2高出了3倍。
Ti價(jià)態(tài)的空間分辨電子能量損失譜和Pt納米顆粒內(nèi)的電子密度分布提供了直接證據(jù),支持Pt/TiO2/H2O三重連接是水還原最活躍的催化位點(diǎn)。
總之,本文的反向金屬-氧化物相互作用方案在停滯制氫效率方面提供了突破,并且可以應(yīng)用于其他由金屬納米顆粒和可還原氧化物載體組成的多相催化劑系統(tǒng)。
Disordered-Layer-Mediated Reverse Metal-Oxide Interactions for Enhanced Photocatalytic Water Splitting. Nano Lett., 2021, DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c01368.
https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c01368.
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