高分散且催化性能穩定的單金屬原子多相催化劑最近受到越來越廣泛的關注。然而，在實際催化反應條件下，這類催化劑的活性物種/中心仍存在易聚集或流失的突出問題。如超高分散的Au基催化劑盡管在許多重要的催化反應中表現出優異的性能，但在特定反應條件下的穩定性仍有待提升。

廈門大學化學化工學院袁友珠教授與牛津大學化學系Wolfson催化研究中心Edman Tsang教授通過國際合作研究，在煤基乙炔氫氯化高性能Au基催化劑的研究取得重要進展。

催化乙炔氫氯化反應是富煤區域生產氯乙烯單體（VCM）的關鍵過程，目前工業過程仍采用氯化汞（HgCl₂）作為催化劑，而國際《水俁公約》要求控制和減少汞（Hg）排放，因此迫切需要開發一種實用有效的催化劑來取代汞基催化劑。

袁友珠教授課題組前期研究（Chem. Sci. 2016, 7, 3181-3189; J. Rare Earths, 2017, 35, 1083-1091; Chin. J. Catal. 2016, 37, 1794-1803）和已有文獻表明，Au(I)/Au(III)活性位點的循環轉變被認為是Au基催化劑表面乙炔氫氯化的催化基元反應，但Au催化劑表面活性Au(I)/Au(III)物種易被過度還原為非活性的Au(0)而不可逆失活。

該研究首次發現CeO₂(110)晶面可將Au(0)/Au(I)物種活化回具有催化活性的循環活性位點。研究發現，普遍認為的非活性的Au(0)并非乙炔氫氯化催化過程的旁觀者，而是直接參與乙炔氫氯化催化循環。

CeO₂(110)晶面上的Ce(IV)/Ce(III)的氧化還原對作為媒介，可以提供將Au(0)物種快速氧化成Au(I)活性位點所需的電子，最終實現高活性和高穩定性的乙炔氫氯化Au基催化劑；

在乙炔氫氯化工業反應條件下Au/CeO₂@AC催化劑壽命突破3000小時，相關結果已申請中國專利（201610638943.6和201711463790.7）。

理論計算和實際催化活性的對比

該研究工作在袁友珠教授和牛津大學Edman Tsang教授共同指導下完成，牛津大學博士后葉林和博士生Simson Wu（共同第一作者）完成相關原位表征、同步輻射和模擬計算等工作，廈門大學醇醚酯國家工程實驗室段新平工程師（共同第一作者）完成催化劑設計、制備、性能測試等工作。

袁友珠教授課題組與牛津大學Edman Tsang教授通過雙方人員的互派，在C-O鍵催化重組、CO₂吸附/催化加氫和乙炔氫氯化等領域開展了多年實質性的國際合作研究，取得一系列重要進展（Chem. Eng. J. 2012, 185/186, 374；Chem. Asian J. 2012, 7, 498；Appl. Catal. A: Gen. 2015, 505, 344；Chem. Commun. 2016, 52, 2569；Sci. Rep. 2016, 6, 20527；Catal. Sci. Technol. 2016, 6, 7698；Green Chem. 2017, 19, 270）。

Ye L, Duan X, Wu S, et al. Self-regeneration of Au/CeO_2?based catalysts with enhanced activity and ultra-stability for acetylene hydrochlorination[J]. Nature communications, 2019, 10(1): 914.