隨著現(xiàn)代、豐田等傳統(tǒng)車企的燃料電池汽車量產上市,燃料電池也迎來了新一波的迅猛發(fā)展。持續(xù)降低燃料電池電堆中貴金屬鉑催化劑用量從而降低成本,是后續(xù)大規(guī)模推廣的必由之路。
2009年,美國凱斯西儲大學Liming Dai教授課題組在Science報道了堿性介質中氧還原性能優(yōu)于鉑的氮摻雜碳納米管陣列催化劑,激活了碳基無金屬氧還原電催化研究領域。
元素周期表及對應的電負性
胡征教授課題組長期在納米碳材料領域開展研究工作,在第一時間切入該新領域。他們研究發(fā)現(xiàn),類似于多電子的氮摻雜,缺電子的硼摻雜也能使無活性的sp2碳轉變?yōu)榫哂醒踹€原活性的無金屬催化劑,從而提出了碳基無金屬氧還原催化劑的活性源于活化π電子的學術觀點,并通過設計和調控硼-氮共摻雜碳納米管的摻雜構型及構效關系研究予以驗證;
在此基礎上進一步提出碳的本征缺陷也可能引發(fā)氧還原活性的設想,并以含豐富缺陷的純碳納米籠的高氧還原活性以及理論計算得以證實,明確揭示了本征碳缺陷的貢獻,將碳基無金屬氧還原電催化劑的研究從摻雜碳材料拓展至缺陷碳材料;
隨后又積極將研究工作向更具挑戰(zhàn)性的酸性介質中推進,設計開發(fā)了時具高起始電位記錄的硫氮共摻雜碳管;
最近又與廈門大學周志友課題組合作,理論與實驗相結合,系統(tǒng)探討了氮摻雜石墨烯在酸性介質中氧還原活性結構的原位生成過程和活性產生機制,進一步澄清了關于活性是否來源于過渡金屬雜質的學術爭議。
相關系列工作相繼發(fā)表于Angew. Chem. Int. Ed. 50(2011)7132; Adv. Mat. 24(2012)5593; JACS 135 (2013)1201; Chinese J. Catal. 34 (2013) 1986; ACS Catal. 5(2015)6707; Chem. Eur.J. 22(2016)10326; ACS Energy Lett. 3(2018) 986; Acc. Chem. Res. 50 (2017) 435等刊物,產生重要學術影響,被Science、Nature子刊等刊物大量引用,其中四篇為高被引論文,被Acc. Chem. Res.、相關專著邀請撰寫綜述及專章等。
Yang L, Shui J, Du L, et al. Carbon‐Based Metal‐Free ORR Electrocatalysts for Fuel Cells: Past, Present, and Future[J]. Advanced Materials, 2019: 1804799.
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