北京大學物理學院、量子材料科學中心徐莉梅課題組及其合作者關于深過冷液體中反常輸運現象及原子層面微觀機理的文章,以“Stretched and compressed exponentials in the relaxation dynamics of a metallic glass-forming melt”為題在線發表于國際學術期刊《Nature Communications》。
液體玻璃化轉變過程中的動力學行為一直是物理、化學、生物、和材料科學等諸多領域的熱點研究問題之一,這不僅歸結于玻璃材料在工程應用方面的潛在價值,還在于玻璃轉變過程涉及很窄溫度區間其動力學多達數十量級的極速變緩這一挑戰性的基礎科學難題。
正如2003年諾貝爾物理學獎得主Sir Anthony Leggett在一次演講中所提到的那樣:“Glass: The Cinderella Problem of Condensed-matter Physics”。玻璃形成液體具有諸多簡單液體所不具備的動力學特征,如動力學非e指數弛豫行為這一玻璃液體的典型特征之一。
目前為止,無序非晶體系的研究還沒有很好的理論框架和范式來理解和描述玻璃形成液體和玻璃態物質中的諸多異常行為,特別是在過冷液體淬火過程中,隨著溫度的降低系統的時空關聯函數會從拉伸e指數衰減(stretched exponential decay)行為逐步轉變為壓縮e指數衰減(compressed exponentials)。玻璃態中后一種形式的衰減常常被認為與體系內部的內應力釋放有關,但其微觀機制確有待于進一步的考察。
如圖所示,在不同的波矢q所定義的空間尺度內,具有不同局域連接度的粒子表現出特異的輸運性質。這些奇異的輸運行為都可以跟某種特定的原子結構直接關聯,它們本身特征的動力學與它們周圍的介質相互作用、相互影響,造就了其特殊的輸運方式。(tau~1/q2: normal diffusion; tau~1/q: ballistic-like motion.)
北京大學物理學院徐莉梅課題組以典型金屬玻璃形成液體(Cu50Zr50)為模型體系,發現壓縮e指數衰減的弛豫方式在降溫過程中的玻璃形成液體中已經存在;而且,拉伸和壓縮e指數衰減所對應的兩種動力學弛豫模式在玻璃轉變溫度以上可以共存,并可跟某些特定的原子結構進行直接關聯。
這一研究表明過冷液體中原子的動力學異常輸運方式與多空間尺度和具有非局域性質的結構序參量直接相關,從而建立了結構與復雜液體的動力學行為的關聯,為研究金屬玻璃所展現出的優良力學性質提供了新的思路和認識角度。
北京大學量子材料科學中心徐莉梅課題組博士后武振偉為論文第一作者。徐莉梅教授、法國Montpellier大學Walter Kob教授和武振偉為論文共同通訊作者。該論文的合作者中還包括中科院物理所汪衛華院士。
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