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2023年8月3日，中國科學院微電子研究所劉明院士、羅慶研究員與中國科學院物理研究所杜世萱研究員以共同通訊作者身份在Science上發表題為“A stable rhombohedral phase in ferroelectric Hf(Zr)1+xO2 capacitor with ultralow coercive field”的研究論文，中國科學院微電子研究所Yuan Wang（王淵）與中國科學院大學物理科學學院Lei Tao（陶蕾）為共同第一作者

https://www.science.org/doi/full/10.1126/science.adf6137

該研究發現了一種富含鉿鋯[Hf(Zr)]的兼容互補金屬氧化物半導體CMOS的菱形鐵電 Hf(Zr)1+xO2材料，這一材料的發現有助于實現低成本、長壽命的存儲芯片。X射線衍射結合掃描透射電子顯微鏡分析表明，過量的Hf(Zr) 原子嵌入到中空位點內。插入的原子擴展了晶格，增加了面內和面外應力，從而穩定了菱面體相（r相）及其鐵電性質。基于r相Hf(Zr)1+xO2鐵電器件，表現出超低矯頑場（~0.65兆伏/厘米），在飽和極化下，實現了超過10E12次循環的高耐久性

平面金屬-鐵電金屬MFM電容器和Hf(Zr)1+xO2薄膜結構特性

研究人員基于Hf(Zr)1+xO2薄膜制作了金屬-鐵電-金屬MFM電容器，為了確認其鐵電性，對其進行了表征分析。STEM-HAADF截面圖表明：TiN/Hf(Zr)1+xO2/TiN器件具有結構和化學清晰的界面，沒有明顯的相互擴散；將光譜擬合后結果顯示，薄膜中的Hf4+和Zr4+成分與金屬Hf0和Zr0共存；對Hf(Zr)1+xO2薄膜進行了掠入射X射線衍射，結果表明該多晶樣品同時含有m相和r相

菱面體相Hf(Zr)1+xO2的原子尺度STEM分析

富含Hf(Zr)的Hf(Zr)1+xO2薄膜沿[1-21]區軸觀察的高分辨率HAADF-STEM特寫圖像顯示過量的Hf(Zr)原子嵌入到結構中，在中空位點內形成有序陣列，這與Hf-過量模型一致，相應的快速傅立葉變換FFT與模擬的Hf-excess R3m相電子衍射圖完全吻合。為證實Hf過量結構，對R3相、無過量Hf的R3m相以及Hf過量的R3m相進行了HAADF圖像模擬，結果顯示：帶有過量Hf的R3m結構的圖像模擬與實驗觀測結果一致

通過DFT計算預測了鐵電體Hf(Zr)1+xO2

通過DFT 計算隨著Hf(Zr)比例的增加，r相、o相和m相中富含Hf的Hf1+xO2以及r相、t相和m相中富含Zr的Zr1+xO2的形成能；研究人員展示了應變為7%的 Hf1.08O2和HfO2的鐵電轉換路徑，結果表明：雖然HfO2和Hf1.08O2的開關勢壘都隨著d111的增大而增大，但在不同d111條件下，r相Hf1.08O2的開關勢壘始終比r相HfO2低的多

r相Hf(Zr)1+xO2膜的鐵電特性

實驗測得x值大于0.129的r相Hf(Zr)1+xO2鐵電薄膜具有良好的穩定性，對于不同Hf功率制備的r相Hf(Zr)1+xO2鐵電薄膜，雖然Hf(Zr)1+xO2薄膜中的x值從0.129變化到0.273，但Pr值和Ec值幾乎沒有變化；r相Hf(Zr)1+xO2鐵電電池可以在1.25MV/cm的條件下獲得10E12次電場循環，與飽和擊穿周期相比，基于 Hf(Zr)1+xO2的r相鐵電薄膜的周期提高了約兩個數量級。

該研究提出的基態r相鐵電Hf(Zr)1+xO2薄膜，解決了鄰相鐵電HfO2固有的高Ec問題，并可與CMOS兼容，它的發現有助于實現低成本、長壽命的存儲芯片

劉明，中國科學院微電子研究所研究員、博士生導師，中國科學院微電子器件與集成技術重點實驗室主任，復旦大學芯片與系統前沿技術研究院院長，中國科學院院士、發展中國家科學院院士、IEEE Fellow、國家杰青；長期從事微電子科學技術領域的研究，研究興趣：存儲器模型機理、材料結構、核心共性技術和集成電路的微納加工等

杜世萱，中國科學院物理研究所研究員、博士生導師，中國科學院大學物理科學學院崗位教授，國家杰青；課題組以基于密度泛函理論DFT的第一性原理計算方法為主要研究手段，與實驗緊密結合，對新型低維材料設計、界面特性與組裝機制、以及功能單元結構物性等方面做了系統性研究工作

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【DFT+實驗】中國科學院微電子研究所在鐵電材料研究領域取得重要進展

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