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利用可再生能源進行電解水實現的電催化析氫反應(HER)在未來的能源經濟發展中很有前景。然而，由于質子濃度較低，中性/堿性介質中的HER動力學比在酸性環境中要緩慢得多。因此，即使是最優異的Pt催化劑，在中性/堿性介質中的活性也比在酸性介質中低2到3個數量級。研究表明，HER的動力學與電極材料的性質和電解質-固體界面催化位點附近的局部反應微環境密切相關。迄今為止，研究人員通過引入親氧活性元素、異質結構、應變工程等多種方法改進催化劑的催化性能，在促進電極反應動力學方面取得了實質性進展。然而，這些研究策略仍然無法在非酸性電解質中取得重大突破。因此，選擇合適的體系，最大限度地通過多種物理化學效應來創造局部的類酸環境，將為提高催化劑在非酸性電解質中的電催化性能和設計更高效率的電催化劑提供一種替代方法。

基于此，浙江大學王勇等人合成了一種Ir-H_xWO₃催化劑，該催化劑在中性介質中表現出優異的HER性能。

為了測試制備的催化劑在非酸性環境下是否具有優異的催化性能，本文在典型的三電極體系中測試了制備的催化劑的催化性能(1 M PBS和0.5 M H₂SO₄)，并與商業20wt% Pt/C和10wt% Ir/C催化劑進行對比。測試后發現，在中性條件下，Ir-H_xWO₃的HER活性和動力學與在酸性介質下相似。具體來說，在150 mV的過電位下，Ir-H_xWO₃可以在中性介質中達到256 mA cm^-2的電流密度，但在酸性介質中卻只能增加到277 mA cm^-2。

眾所周知，Pt/C和Ir/C電催化劑在不同電解質中的性能存在顯著差異。當過電位為150 mV時，Pt/C和Ir/C在酸性介質中達到的電流密度分別是在中性介質中達到的電流密度的2.62倍和6.18倍。顯著降低的Tafel斜率也表明，HER催化動力學與質子濃度密切相關。這些結果證實了傳統碳負載金屬催化劑表現出高度依賴pH的催化活性，而H_xWO₃在金屬催化劑周圍創造了類酸性的微環境，從而使得催化劑在缺乏質子的中性介質中獲得了優異的催化活性和加速的反應動力學。同時，Ir-H_xWO₃也是在中性介質中性能最好的HER電催化劑之一。為了突出類酸性微環境的實際意義，本文進一步利用Ir-H_xWO₃催化劑組裝了一個實際的陰離子交換膜水電解裝置。

在相同電池電壓下，由Ir-H_xWO₃/CFP(±)組成的裝置的電流密度明顯高于(-)Pt/C+Ir/C(+)。具體來說，在10 mA cm^-2的電流密度下，Ir-H_xWO₃/CFP(±)基陰離子交換膜水電解裝置的電壓為1.78 V，遠低于(-)Pt/C+Ir/C(+)(2.05 V)。

本文通過電致變色過程和相應的理化表征證明了，對于催化劑Ir-H_xWO₃，質子自發的插入WO₃并在Ir周圍創造了局部類酸性微環境。Operando Raman測試、選擇性中毒實驗和動力學同位素效應實驗證實了H_xWO₃的晶格氫物質與Ir之間存在著協同作用，即Ir位點上的Volmer過程被急劇推進形成Ir-H^*，隨后Ir-H^*與鄰近活化的WO-H^*通過界面Tafel步驟自發重組形成H₂分子，從而保持了較高的反應速率，這一結果也被理論計算所證實。

因此，與Ir/C和Pt/C體系相比，Ir-H_xWO₃催化劑打破了傳統的pH依賴性動力學限制，在中性介質中顯示出與在酸性介質中接近的性能。受H_xWO₃導致的局部類酸性微環境啟發，有望將Ir-H_xWO₃擴展到其他M-H_xWO₃體系(M=Pt，Ru，Pd，Co和Ni)。

研究后發現，與傳統的M-碳催化劑相比，M-H_xWO₃體系(M=Pt，Ru，Pd，Co和Ni)的過電位顯著降低，反應動力學加速，這再次證實了H_xWO₃提供的局部類酸性微環境從根本上增強了催化劑在中性介質中的HER活性。總之，本文的研究結果為未來以更合理和更精確的方式來調控局部反應環境進而設計高性能的催化劑提供了見解。

Tailoring a Local Acid-like Microenvironment for Efficient Neutral Hydrogen Evolution, Nature Communications, 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-39963-8.

https://www.nature.com/articles/s41467-023-39963-8.

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浙江大學王勇團隊Nature子刊：調控局部類酸微環境實現高效析氫

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