層狀堿金屬氧化物已成為水氧化中低成本和有前途的電催化劑的候選者。通過調(diào)節(jié)層內(nèi)邊緣共享CoO6八面體和CoO2的層間間距或應(yīng)變，可以提供調(diào)整催化劑內(nèi)在活性的可能性。西安交通大學馬飛教授和南洋理工大學顏清宇教授等人報道了對于高活性 OER 催化劑，探索了在層內(nèi)有 Ag、Cu、Ce 摻雜的 Na0.7CoO2上電化學去鈉的方法，通過引入晶格應(yīng)變實現(xiàn)了層間和層內(nèi)調(diào)節(jié)的協(xié)同作用，優(yōu)化現(xiàn)有的層狀材料，以實現(xiàn)高效的電催化水氧化。
在該項工作中，作者通過鈉電化學去除的方法合成一系列2D NaxCoO2和層內(nèi)有Ag、Cu和Ce摻雜的NaxCoO2，以此來實現(xiàn)CoO6八面體中層間調(diào)節(jié)、層間陽離子摻雜和應(yīng)變。理論計算表明，隨著脫鈉過程中引入的晶格應(yīng)變，使得表面Co原子d帶中心的正變化及其電子態(tài)密度(DOS)的正位移，從而調(diào)節(jié)了△GOH*。
通過電化學鈉調(diào)節(jié)過程，CoO6八面體中的層間調(diào)節(jié)、層內(nèi)陽離子摻雜和應(yīng)變對NaCoO2體系產(chǎn)生了綜合影響，從而顯著提高其催化活性。在OER測試中，經(jīng)過脫鈉和摻雜的Na0.7CoO2催化劑活性得到了提高。另外，脫鈉的Ag-Na0.7CoO2電極表現(xiàn)出最佳的OER活性，在1 M KOH溶液中，電流密度為10 mA cm-2時，過電位為236 mV。Tafel斜率和質(zhì)量電流密度分別為?48 mV dec-1和227.8 A g-1。
Latticestrain and atomic replacement of CoO6 octahedra in layered sodiumcobalt oxide for boosted water oxidation electrocatalysis. Applied Catalysis B:Environmental, 2021, DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120477.
https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120477
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