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二維共價有機骨架（2D COFs）具有周期性骨架、擴展的π-共軛和層狀堆疊結構，是一類有前途的光催化析氫材料。然而，2D COFs中的逐層組裝在水中光催化循環過程中不穩定，導致無序堆疊和活性下降。近日，復旦大學郭佳教授、中國科學技術大學徐航勛教授和臺灣中央研究院原子與分子科學研究所Kaito Takahashi（共同通訊作者）等人報道了一種創新型策略，以穩定2D COF中層狀結構的有序排列以進行析氫反應（HER）。

作者通過席夫堿反應和隨后在有機堿為催化劑和調節劑下的互變異構化合成了高質量的含苯并噻二唑的COF（BT-COF），形成了典型的β-酮烯胺鍵。通過工程后修飾，將高分子量PEG穿入BT-COF的一維（1D）孔道中，直到幾乎填滿孔道空間。

圖1 PXRD模式和提出的機制

這種獨特的特性抑制了相鄰層的錯位，并且保留了柱狀π軌道陣列以促進自由電荷傳輸。因此，在1D孔道中填充PEG線性鏈，有效穩定了層內有序的π堆積，其析氫活性達到了11.14 mom g^-1?h^-1，進而表現出比母體COF（7.70 mmol g^-1 h^-1)，具有穩定的循環性能和最大AQE（在420 nm處為11.2%）。該策略對其他 COF 光催化劑也有效，如TP-COF。因此，鑒于COF/聚合物組裝策略易于獲得和控制，常用光催化系統的配置，如供體-受體異質結和Z-scheme可以在COFs 平臺上進行不同的探索。該研究為2D COFs提供了一種通用的后功能化策略，以提高光催化性能。

圖2 吸收光譜、能帶結構和光催化析氫

PEG-stabilized coaxial stacking of two-dimensional covalent organic frameworks for enhanced photocatalytic hydrogen evolution. Nat. Commun., 2021, DOI: 10.1038/s41467-021-24179-5.

https://doi.org/10.1038/s41467-021-24179-5.

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Nat. Commun.：PEG穩定的2D COFs同軸堆積增強光催化HER

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