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研究方向

金屬基催化劑是以金屬為主要活性組分的催化劑，主要是貴金屬及鐵、鈷、鎳等過渡元素。其中，基于金屬銅（Cu）的催化劑被廣泛應用于催化烯烴加氫反應、炔烴加氫反應、二氧化碳還原反應（CO₂RR）等領域，而Cu基催化劑也被做成不同有機配體的、納米尺寸的或者其它金屬協同等催化劑。通過Web of Science（SCI）檢索“Cu Catalyst”，發現近十年來每年都有上千篇的相關文章被發表。在2021年5月17-18日兩天里，就有四篇關于Cu基催化劑的文章分別發表在JACS、Appl. Catal. B Environ.和Nat. Commun.上。下面，對這四篇成果進行簡要的介紹，以供大家學習和了解！

圖1 近十年關于Cu基催化劑的發文數量

J. Am. Chem. Soc.：Cu催化芳基烯烴轉移氫氘化反應同位素純度的分子旋轉共振定量分析

近日，美國馬凱特大學Joseph R. Clark（通訊作者）等人報道了一種銅（Cu）催化的烯烴轉移氫氘化反應，該反應在芳基烯烴上選擇性地包含一個氫和一個氘原子。轉移氫化氘化反應在多種內部和末端烯烴上具有選擇性，并且在含有復雜天然產物類似物的烯烴上也證明了上述現象。除了用¹H、²H和¹³C NMR分析測定反應選擇性外，作者還利用分子旋轉共振（MRR）分析了六種轉移氫氘化產物。通過與高通量樣品分析相兼容的測量方法，進一步探討了MRR光譜在氘化化學同位素雜質分析中的應用。首先，作者利用寬頻chirped脈沖傅里葉變換微波光譜儀分析反應化學中所有同位素的MRR譜特征。接著，利用這些特征碼構建測量腳本，使用商用腔增強MRR光譜儀對樣品成分進行定量分析。對比寬頻MRR光譜，該儀器的樣品消耗量低于10 mg，分析時間約為10min，兩者都代表了數量級的降低。目前，這些測量值代表了轉移氫氘化反應中選擇性的最精確光譜測定，并證實在這種溫和的條件下可以實現產物的區域選擇性比>140:1。

Copper-Catalyzed Transfer Hydrodeuteration of Aryl Alkenes with Quantitative Isotopomer Purity Analysis by Molecular Rotational Resonance Spectroscopy. J. Am. Chem. Soc., 2021, DOI: 10.1021/jacs.1c00884.

https://doi.org/10.1021/jacs.1c00884.

J. Am. Chem. Soc.：Cu基催化劑通過單子轉移化學反應，助力炔烴的加氫烷基化

近日，美國華盛頓大學Gojko Lalic（通訊作者）等人報道了一種用于末端炔烴和α-溴代羰基化合物立體選擇性偶聯的方法，以生成功能化的E-烯烴。通過將炔烴的閉殼加氫結合與所得烯基銅中間體的開殼單電子轉移（SET）化學反應來完成偶聯。作者證明了該反應與各種官能團相容，并且可以在芳基溴化物、烷基氯、烷基溴化物、酯、腈、酰胺和各種含氮雜環化合物的存在下進行反應。此外，機理研究表明，通過α-溴酸酯進行的烯基銅中間體的SET氧化是實現交叉偶聯的關鍵步驟。

Hydroalkylation of Alkynes: Functionalization of the Alkenyl Copper Intermediate through Single Electron Transfer Chemistry. J. Am. Chem. Soc., 2021, DOI: 10.1021/jacs.1c03396.

https://doi.org/10.1021/jacs.1c03396.

Appl. Catal. B Environ.：Mn-或Cu-取代的LaFeO₃基三效催化劑：突出La_0.67Fe_0.8M_0.2O₃（M=Cu, Mn）的不同催化運行模式

近日，法國里爾大學Elise BERRIER和Anne-Sophie MAMEDE（共同通訊作者）等人報道了在三元催化（TWC）相關條件下對Cu或Mn摻雜LaFeO₃基鈣鈦礦粉體的氧化還原行為。作者利用傳統的檸檬酸鹽絡合法制備了兩種不同的通式為La_0.67Fe_0.8Mn_0.2O₃和La_0.67Fe_0.8Cu_0.2O₃的鑭（La）缺陷催化劑，分別表示為Mn-dLFO和Cu-dLFO，并通過互補作用進行了系統地研究和表征。該研究突出了使根本不同的結構成為可能。在Cu-dLFO中，大多數Cu²⁺陽離子以偏析的CuO相的形式從LaFeO₃鈣鈦礦晶格中析出。在Mn-dLFO下，大多數Mn³⁺陽離子在鈣鈦礦固溶體中穩定存在，而大量的Fe以額外的α-Fe₂O₃相的形式析出。兩種催化劑在CO-TPR過程中的演變表明，除了LaFeO₃晶格的相對結構穩定性外，還揭示了多環芳烴（PAHs）的形成。拉曼光譜間接表明Mn³⁺還原為Mn²⁺，類似原位XPS研究不僅進一步證實，而且還證明了Cu-dLFO中CuO在很大程度上還原為金屬Cu。此外，存在于Mn-dLFO中的一部分α-Fe₂O₃相在CO氧化過程中被還原為金屬Fe⁰，并在NO還原后被完全重新氧化。因此該研究表明，Cu-dLFO和Mn-dLFO中的Cu和Mn位點分別是CO氧化/NO還原時的氧化還原活性位點，但是由于其根本不同的結構，其運行模式有所不同。

Mn- or Cu- substituted LaFeO₃-based Three-Way Catalysts: Highlighting different catalytically operating modes of La_0.67Fe_0.8M_0.2O₃ (M=Cu, Mn). Appl. Catal. B Environ., 2021, DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120330.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120330.

Nat. Commun.：低配位數Cu催化劑在膜電極上的電化學催化CO₂轉化為甲烷

將二氧化碳（CO₂）電化學轉化為甲烷（CH₄）提供了一種以碳中和的碳氫化合物燃料形式存儲間歇性可再生電力的方法。已報道技術的穩定性和選擇性低于技術經濟相關要求。基于膜電極（MEA）組件的反應器為穩定性提供了一條已知途徑。然而，陰極上的強堿性條件有利于C-C偶聯和多碳產物。基于此，加拿大多倫多大學Edward H. Sargent院士和David Sinton院士（共同通訊作者）等人通過計算研究發現發現即使在高堿性條件下，低配位數的Cu也有利于催化CO₂轉化為CH₄。在實驗上，作者開發了一種碳納米粒子（CNP）調節劑策略，該策略在膜電極組件中使用時會限制Cu絡合物催化劑。通過原位X射線吸收譜（XAS）測量證實，增加的碳納米粒子負載量可以減少金屬Cu的配位數。在Cu的配位數為4.2時，作者證實了CO₂轉化為CH₄的選擇性為62％，CH₄的部分電流密度為136 mA cm^-2，并且穩定運行時間大于110 h。

Low coordination number copper catalysts for electrochemical CO₂ methanation in a membrane electrode assembly. Nat. Commun., 2021, DOI: 10.1038/s41467-021-23065-4.

https://doi.org/10.1038/s41467-021-23065-4.

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