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通過調節單原子M-N-C催化劑的電子態來提高氧還原反應（ORR）的活性已被廣泛研究，但是很少對孤立的雙原子金屬位點調制效應進行深入研究并報道。近日，清華大學王定勝教授（通訊作者）等人在第一性原理模擬的指導下，發現相鄰的Pt-N₄部分可以通過調制效應增強Fe-N₄部分的催化活性。

研究發現，Pt-N₄作為調制器可以調節Fe-N₄活性位點的三維（3D）電子軌道，優化ORR活性。受此啟發，作者設計并合成了一種電催化劑（Fe-N₄/Pt-N₄@NC），其由分散在氮摻雜碳基體中的Fe-N₄/Pt-N₄組成。

圖1 Fe-N₄/Pt-N₄@NC的結構表征

在0.1 M KOH中，Fe-N₄/Pt-N₄@NC在循環10000次后，仍顯示出0.93 V的半波電位和基本忽略不計的活性降解（?E_1/2=8 mV）。此外，作者還證明了調制效應對于優化Co-N₄/Pt-N₄和Mn-N₄/Pt-N₄體系的ORR性能是無效的。該研究的結果刷新了在原子水平上對相鄰雙金屬位點的認識，為設計高效電催化劑提供了合理的指導。

圖2 0.1 M KOH中的ORR性能

Adjacent Atomic Pt Site Enables Single-Atom Iron with High Oxygen Reduction Reaction Performance. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202105186.

https://doi.org/10.1002/anie.202105186.

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