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電催化CO₂還原反應 (CO₂RR) 是緩解棘手環境退化和產生可再生能源產品的一種很有前景的方法。單原子催化劑（SACs）由于最大的原子利用率、易于調節的活性中心、高催化活性和低成本而受到廣泛關注，是用于CO₂還原反應的有前途的電催化劑。SACs除金屬活性中心外，其中配位環境對內在催化活性起著至關重要的作用，將雜原子引入配位環境不僅提高了孤立金屬原子的負載量，而且提高了催化活性。

基于此，中國石油大學魯效慶和魏淑賢等人以常規的鐵卟啉（Fe-N₄-卟啉）為探針，將S原子引入N配位（Fe-N₂S₂-卟啉）對活性位點進行適當的電子結構優化。由于費米能級周圍的額外軌道和豐富的Fe d_z² 被S取代后的軌道占據，N、S配位可以有效地調整SAC，從而促進CO₂RR過程中的中間體質子化。

在Fe-N₄-卟啉和Fe-N₂S₂-卟啉上系統地闡明了CO₂RR機制通過二、六和八電子途徑生成C₁產物。Fe-N₄-卟啉產生最有利的HCOOH產物，極限電位為-0.70 V。Fe-N₂S₂-卟啉對HCOOH和CH₃OH表現出-0.38和-0.40 V的低極限電位，分別超過了大多數銅基催化劑和SACs。因此，N、S的配位協調作用可能為CO₂RR中的SAC提供較常規N更好的催化環境。這項工作證明了Fe-N₂S₂-卟啉是一種高性能的CO₂RR催化劑，并強調了N、S配位調節是微調高原子分散電催化劑的有效方法。

Can N, S cocoordination promote single atom catalyst performance in CO₂RR? Fe-N₂S₂ porphyrin vs. Fe-N₄ porphyrin. Small, 2021.

https://doi.org/10.1002/smll.202100949

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?Small：N、S配位能否促進CO2RR中的單原子催化劑性能？

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