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廈大薛昊教授團隊Nano Energy：污水處理的殺手锏-壓電催化

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廈大薛昊教授團隊Nano Energy：污水處理的殺手锏-壓電催化
研究背景
隨著化石能源的大量消耗，環境污染和能源危機是人們必須要面對的兩大社會問題。尤其是環境污染是人們所面臨最為突出的問題之一。近些年來，利用光催化技術來凈化工業污水成為研究熱點。為此，如何提高催化體系的催化活性成為大家所關注的重點，例如，通過納米結構的修飾、異質結構的構建以及帶隙工程等手段對催化劑活性的提高起著至關重要的作用。眾所周知，光催化材料在光照下產生的電子-空穴對的有效分離對其光催化性能至關重要。納米材料中的缺陷和非均勻界面都有助于電子-空穴對的分離。除此之外，利用構建內勢場提高光催化性能的策略受到了廣泛的關注，并被證明是一種有效的電子-空穴對分離的方法。
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成果簡介
最近，廈門大學薛昊教授課題組提出了一種核/殼型鈦酸鋇/二氧化鈦納米復合材料，通過壓電效應提高了光催化性能。超聲活化下BaTiO3/TiO2納米纖維中壓電相產生的極化能顯著提高催化劑的光催化性能。在超聲波和紫外光的共同激發下，BaTiO3/TiO2納米纖維在RhB染料上的氧化速率常數可達到9.67×10-2 min-1，分別是光照下TiO2納米纖維和BaTiO3/TiO2納米纖維相應值的3.51倍和3.22倍。該工作提出了一種利用機械振動改善光催化性能的方法，有助于將壓電效應與光催化效應之間相互協同應用。該工作以標題“Piezotronic effect boosted photocatalytic performance of heterostructured BaTiO3/TiO2 nanofibers for degradation of organic pollutants” 發表于國際能源學術期刊Nano Energy上。
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圖文導讀

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圖1. 催化劑的XRD及拉曼光譜表征
根據X-射線衍射(XRD)結果確定了所選鈦酸鋇粉體的相結構。作者在合成TiO2時主要生成銳鈦礦型TiO2，并伴有少量金紅石型TiO2。根據先前的研究，具有適當少量金紅石和高含量銳鈦礦復合相的TiO2催化劑表現出更大的催化活性。另外，XRD圖譜也證實BT/TO-NFs已成功合成，未發現其他雜質峰。拉曼光譜是表征材料結構對稱性的一種有效方法，對于BT/TO異質結構，可以分別在兩個純相上識別各自的峰位，這與XRD分析結果一致。

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圖2. BT/TO NFs的結構表征
從BT/TO NFs電鏡圖中可清晰看出，BT/TO NFs的直徑約為136 nm，彼此交錯分布。另外，在TiO2納米纖維中分散地嵌入了一些粒徑約80 nm的BaTiO3納米粒子，形成了核/殼異質結構納米復合材料。高分辨率TEM證實，納米顆粒的晶格晶面間距為0.283 nm，與BaTiO3的(110)面匹配良好，而~0.351 nm的晶格條紋對應于銳鈦礦型TiO2的(101)面。XRD分析表明，復合材料中也存在金紅石型TiO2相，但由于其在復合材料中的含量有限，很難在TEM中發現。另外，納米纖維的元素分布也證明成功地合成了核殼異質結構BT/TO NFs。

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圖3. BT/TO NFs污水凈化性能表征
以BT/TO NFs污水凈化催化劑，在紫外光照射和超聲波作用下降解水中染料羅丹明B(RhB)，并考察了BT/TO-NFs的壓電光催化性能。作者主要對比了TiO2-NFs和BT/TO NFs對水中RhB的降解過程。其結果表明，溶液顏色和吸收光譜的變化清楚地反映出異質結構和超聲場對BT/TO NFs催化劑光催化性能的影響。結果表明，異質結構和超聲場對BT/TO NFs催化劑的催化活性具有良好的協同作用。

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圖4. 不同類型催化劑的污水凈化性能對比圖
通過不同條件下RhB的降解過程，定量評價了BT/TO NFs的催化活性。在沒有催化劑的情況下，超聲和紫外光輻照對染料溶液沒有明顯的影響，這意味著RhB分子不能被超聲或紫外光直接降解。此外，超聲振動對純TiO2-NFs的催化性能沒有明顯的促進作用。通過比較發現，在超聲波和紫外光的作用下，BT/TO-NFs具有明顯的催化優勢。這主要是BT/TO-NFs壓電和光催化的協同效應顯著提高了BT/NFs的催化性能。值得注意的是，在實驗過程中，作者對BT/TO-NFs進行了極化處理，并發現極化樣品的催化性能明顯優于未極化樣品。

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圖5. BT/TO NFs催化機理分析
由于BaTiO3和TiO2的導帶和價帶的能級位置分別存在一定的差異。紫外光照射復合納米纖維時，在導帶和價帶分別產生光生電子和空穴。TiO2導帶中的電子傾向于轉移到低能級BaTiO3的導帶上。相反，鈦酸鋇價帶上的空穴傾向于轉移到二氧化鈦的導帶上。這樣，復合光纖中的非均勻界面將有效地分離光生電子和空穴，降低其復合幾率。鈦酸鋇具有鐵電性，是一種典型的壓電材料。當變形時，它會產生等效的束縛電荷并形成極化。值得注意的是，在BT/TO-NFs中，BaTiO3形成的內置電勢為其提供了極化能力，可以驅動光生電子和空穴向相反方向移動，從而降低了它們復合的可能性。利用超聲波對水溶液中的BT/TO-NFs施加機械力，在超聲波的作用下，鈦酸鋇由于壓電效應改變極化方式，從而產生電子和空穴反向運動的驅動力。另外，通過比較樣品在直流電場極化前后的光催化效果，不難發現極化對提高壓電光催化性能起到了明顯的作用。
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總結展望
綜上所述，作者提出并成功制備了一種新型的鈦酸鋇/二氧化鈦納米纖維作為光催化劑。此外，通過壓電和光催化的協同作用，BT/TO-NFs對RhB降解的催化性能顯著提高。結果表明，BT/TO-NFs的壓電光催化速率常數是TiO2-NFs的3.22倍。鈦酸鋇在納米復合材料中由壓電效應產生的極化能有效地阻止光生電子和空穴的復合，并產生壓電催化效應，增強了BT/NFs的整體催化效應。因此，該技術對促進光催化效率具有重要意義。
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文獻信息
Wu J, Wang W, Tian Y, et al. Piezotronic effect boosted photocatalytic performance of heterostructured BaTiO3/TiO2 nanofibers for degradation of organic pollutants. Nano Energy 77, 105122 (2020). https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2020.105122

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