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李春忠&李宇航Angew.：超配位N4-Ni1-O2用于選擇性電合成H2O2

華東理工大學(xué)李春忠和李宇航等人報(bào)道通過將羧基功能化的多壁碳納米管作為底物為常規(guī)Ni-N₄提供額外的O配位，合成包含由四個(gè)N和兩個(gè)O原子（即N₄-Ni₁-O₂）配位的單原子Ni位點(diǎn)的催化劑；N₄-Ni₁-O₂催化劑上在200 mA cm^-2電流密度下的陰極能量效率約為82%和H₂O₂法拉第效率（FE）為~96%。

為研究超配位 N₄-Ni₁-O₂結(jié)構(gòu)對2e-ORR的關(guān)鍵作用，密度泛函理論（DFT）模擬研究N₄-Ni₁-O₂、N₄-Ni₁-O₁、N₄-Ni₁-C、N₄-Ni₁和OCNT模型對電化學(xué)合成H₂O₂的作用。構(gòu)建N₄-Ni₁-O₂表面反應(yīng)中間體的構(gòu)型和2e-/4e-ORR的自由能圖。2e-/4e-ORR涉及兩個(gè)相互競爭的反應(yīng)來決定活性：(I) *OOH + (H⁺ + e^?) → *O + H₂O; (II) *OOH + (H⁺ + e^?) → H₂O₂，其中*代表活性位點(diǎn)上的吸附中間體。H₂O₂的選擇性可以通過OOH*脫附或OOH*解離為O*和OH^–的能壘來確定。

N₄-Ni₁-O₂結(jié)構(gòu)上的2e^–反應(yīng)路徑更加有利，因?yàn)镺OH*脫附(0.31eV)低于OOH*解離(0.33eV)。與其他樣品（N₄-Ni₁-O₁：0.40eV，OCNT：0.44eV，N₄-Ni₁-C₁：1.14eV，Ni-N₄：1.15eV）相比，低OOH*脫附能表明具有額外兩個(gè)配位的O原子的N₄-Ni₁-O₂有利于反應(yīng)動力學(xué)，從而提高2e^–ORR性能。

Chuqian Xiao, Ling Cheng et al. Super-Coordinated N4-Ni1-O2 for Selective H2O2 Electrosynthesis at High Current Densities. Angew. Chem. Int. Ed. 2022, e202206544

https://doi.org/10.1002/anie.202206544

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