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Nat. Commun.：使用薄膜反應和電沉積制造的用于水氧化的可擴展、高度穩定的硅基金屬-絕緣體-半導體光陽極

光電化學(PEC)水分解是一種將太陽能轉化為清潔和可儲存化學能的有前景的技術。在PEC 電池中，半導體光電極吸收光子以產生光生載流子方面發揮著關鍵作用。硅基光電極由于硅的中等帶隙 (1.12 eV)、高電荷遷移率和擴散長度以及完善的技術基礎設施等優點。?然而，由于光電水分解OER過程中復雜的四電子反應機制需要較大的過電位和在堿性溶液中的化學穩定性差等問題，硅基光陽極用于光電化學(PEC)水分解仍面臨巨大的挑戰。

為了改善硅基光陽極的OER性能，美國德克薩斯大學–奧斯汀分校微電子研究中心的Alex C. De Palma、Edward T. Yu和Li Ji等人報道了一種金屬–絕緣體–半導體(MIS)硅基光陽極，其具有厚的絕緣層，通過薄膜反應產生局部傳導路徑，通過絕緣體和電沉積形成金屬催化劑島。該催化劑具有可擴展性高，并且產生具有低起始電位、高飽和電流密度和優異穩定性等特點。?

作者利用Al通過絕緣氧化物層的薄膜反應，然后進行Ni電沉積，并且不需要任何刻蝕，制備高性能且非常穩定的Si基MIS光陽極。在以Al作為金屬層的金屬–絕緣體–半導體(MIS)光電極結構中，Al/SiO₂/Si結構在300 °C以上的退火會導致 Al 穿透下面的SiO₂并在MIS結構中形成局部金屬尖峰。每個金屬尖峰能夠提供穿過厚SiO₂層的局部導電路徑。尖峰密度為~10⁸?cm^-2–10^9?cm^-2，能夠非常有效地收集光生載流子。周圍的氧化物區域保持電絕緣并保留其保護功能。在通過SiO₂形成局部鋁尖峰之后在該層中，Al被蝕刻并通過電沉積被Ni 取代，并且Ni作為OER催化劑。在電沉積過程中，Ni覆蓋暴露的Si 表面，導致分散的 Ni 納米島在SiO₂表面的相應位置生長。剩余暴露的厚的SiO₂和電沉積Ni在堿性水溶液中具有優異的耐腐蝕性。?

為了進一步提高光電化學起始電位，在尖峰 Ni/SiO₂/Si光陽極加入了ap⁺?n-Si 結構成Ni/SiO₂/p⁺n-Si 光陽極。p⁺-Si和Ni 形成歐姆接觸，Si中的能帶彎曲主要由于p⁺?n結的存在。n-Si表面的p^?+摻雜能夠在Si 表面積累更高的空穴密度，與尖峰 Ni/SiO₂/Si光陽極相比，Ni/SiO₂/p⁺ n-Si 光陽極起始電位提高。在 AM1.5G 照射下，相對于可逆氫電極(RHE)的起始電位為0.7 V時，飽和電流密度為 32 mA/cm²。此外，Ni/SiO₂/p⁺ n-Si 光陽極在1 M KOH 水溶液中，電壓為1.3 V，恒定光電流密度約為22 mA/cm²的條件下穩定反應了7天。

Scalable, highly stable Si-basedmetal-insulator-semiconductor photoanodes for water oxidation fabricated usingthin-film reactions and electrodeposition. Nature Communication, 2021, DOI:10.1038/s41467-021-24229-y.

https://www.nature.com/articles/s41467-021-24229-y

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