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Appl. Catal. B Environ.：有序Co氧化物的協同效應提高高級氧化過程中的催化活性

協同效應在許多環境/能源領域的催化劑設計中經常被使用，但是在廢水修復中催化高級氧化過程（AOPs）發揮最大協同效應的機理和分子水平結構尚不清楚。近日，南京工業大學邵宗平教授和周嵬教授、中科院上海應用物理研究所Jing Zhou（共同通訊作者）等人報道了一種通過設計鈣鈦礦族RBaCo₂O_6-δ（R=鑭系元素）的模型，在八面體配位（Co⁴⁺?oct）中的Co⁴⁺和錐體配位（Co³⁺?pyr）中的Co³⁺，證實了不飽和（Co³⁺?pyr）和金屬（Co⁴⁺?oct）位點，對高效過氧單硫酸鹽（PMS）活化的協同作用。

圖1 催化示意圖

通過X射線吸收光譜和理論計算結果表明，Co³⁺?pyr和Co⁴⁺?oct協同作用，促進了PMS的吸附和O-O鍵的斷裂，進而促進Co³⁺/Co⁴⁺氧化還原循環生成自由基。

圖2 Co⁴⁺?oct和Co³⁺?pyr在PMS活化的優勢圖

當Co³⁺?pyr/Co⁴⁺?oct的比例適當且分布有序時，Gd_0.5La_0.5BaCo₂O_5.75對污染物的降解表現出顯著的催化活性，其催化性能優于以往報道的所有與Co⁴⁺有關的氧化物。該工作對合理設計高效的金屬氧化物催化劑具有一定的指導意義。

圖3 催化性能

Synergistic effects in ordered Co oxides for boosting catalytic activity in advanced oxidation processes.?Appl. Catal. B Environ.,?2021, DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120463.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120463.

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