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鋰金屬電池（LMB）因其高能量密度受到廣泛的關注。然而，盡管LMB的能量密度可以設計，但是其循環性能不可預測，各種原因可能導致了電池容量下降。然而，確切的原因尚未確定，更不用說采用策略來避免電池的過早死亡。雖然高庫侖效率（CE）經常被認為是LMB循環壽命的衡量標準，但當陽極中存在額外的鋰時，CEs無法直接與預測LMBs的循環壽命聯系起來。

連發兩篇Nature Energy，350 Wh/kg軟包電池600次循環，容量保持76%

▲西北太平洋國家實驗室（PNNL）劉俊/Jie Xiao之前曾報道過鋰離子和電解質的耗竭率，無論哪一個先出現，都可能決定LMB的壽命，特別是當使用不穩定的電解質與鋰發生反應并消耗時[Nature Energy 4, 551–559 (2019)]。通常認為，電池中，較厚的鋰陽極通常比電解質充足的薄陽極循環更長。然而，當使用好的電解質時，鋰的消耗率會大大降低。電解質干涸和SEI的積累導致電池阻抗增加（特別是在長循環后），并最終決定電池電池壽命的結束。那么問題來了：

1. 如何確定來平衡陰極和與電解質的界面反應所需的鋰量？

2. 什么從根本上決定了平衡的界面反應？

3. 我們是否可以設計一個平衡單元，以補償循環過程中持續的鋰損失，并盡量減少SEI層的積累？

為了解決這個問題，劉俊/Jie Xiao再次合作，又發表了一篇Nature Energy（兩篇文章第一作者都是Chaojiang Niu，厲害！）。

在這項工作中，作者研究了四種類型的350 Wh/kg的Li||LiNi_0.6Mn_0.2Co_0.2O2（Li||NMC622）軟包電池（2.0 Ah）的電化學性質。所有軟包電池中使用的陰極和電解質相同；N/P比通過將Li陽極厚度從100 μm降至50 μm、20 μm和0（裸銅）來控制，如圖1所示。

圖1. 四種不同類型的350 Wh/kg的軟包電池

結果表明，在厚Li的軟包電池(100 μm和50 μm Li, N/P比≥2.5)中，初始循環始終非常穩定;然而，隨著循環的繼續，干SEI層的積累增加了電池的極化，這逐漸成為主導，特別是在電池失效時。因此，在同一電化學窗口內，一旦極化變得足夠高，就會出現突然的容量下降，從而結束電化學反應。由于陽極中多余的鋰可以彌補鋰源的損失，鋰電池中的CE被人為地提高到幾乎100%。

優化的20 μm薄鋰(N/P比為1:1)產生了一個薄的、均勻的SEI層(含較少的干SEI)，并在現實約束條件下有效平衡了Li消耗率、電解液消耗速度和SEI積累率之間的競爭。從而最大限度地減少電池在循環過程中的極化，延長電池循環壽命。與傳統的認為較厚的鋰通常產生較長的循環壽命的觀點相反，作者發現在實際高能LMB中使用薄鋰陽極可以獲得較長的循環壽命。

一個350 Wh kg^?1軟包電池(2 Ah)的原型實現了600次穩定循環，容量保持在76%，這是可充電高能LMB的里程碑。

圖2. 在2.0 Ah水平下，研究了4種類型350 Wh/kg Li||NMC622軟包電池的電化學性能

圖3. NMC622電極在350 Wh/kg軟包電池中長時間循環后的表征

圖4. 鋰金屬陽極在四種類型的軟包電池中循環前后的拆解表征

圖5. 循環后軟包電池厚度平均膨脹厚度比較

圖6. 電池的降解機制和容量損失模型

文章結論

通過調整軟包電池中的鋰金屬厚度，作者發現電池降解機制取決于可用鋰的量、電解質消耗速度和SEI積累速度之間的競爭。這種理解有助于解釋從厚鋰陽極到薄鋰陽極，無鋰陽極的不同循環行為。

這項研究表明，SEI結構的演變不僅取決于電解質。可容納SEI層的Li表面在平衡界面相互作用和減緩“干SEI”層的生成方面也發揮了重要作用。本工作揭示了鋰金屬厚度、SEI結構和最終循環壽命之間的基本聯系。

作者介紹

劉俊教授是美國西北太平洋國家實驗室材料轉化科學實驗室主任，著名雜志Nano Energy副主編。主要研究領域包括納米功能材料的合成與表征，以及在能源儲存、化學轉換和能源、環境和人類健康方面的應用等。劉俊教授獲獎100余次，并被評為2007年杰出電池發明家，2012年美國西北太平洋國家實驗室發明家。已發表學術論文350多篇，研究成果被Science、Nature、Scientific America等著名雜志亮點評述。

Jie Xiao博士目前是美國西北太平洋國家實驗室的首席科學家。她還在阿肯色大學化學與生物化學系擔任聯合職位。她于2008年獲得紐約州立大學賓厄姆頓分校材料化學博士學位。她在武漢大學獲得學士學位(2001)和碩士學位(2004)。她的研究興趣從材料合成、電化學催化/動力學到高級表征，旨在了解能量相關材料的合成-結構-性能關系及其潛在的反應機制。特別感興趣的是識別用于能量儲存和轉換的新材料和新技術。她一直致力于能源相關材料和系統的實際應用和基礎研究，從聲學魚標簽的微型電池到先進電池都有涉及。已發表期刊論文100余篇(谷歌H-index= 72，引用21,225)和2本書章節。自2017年以來，她連續被科睿唯安評為材料化學領域高被引研究前1%。

原文鏈接

Niu, C., Liu, D., Lochala, J.A. et al. Balancing interfacial reactions to achieve long cycle life in high-energy lithium metal batteries. Nat Energy (2021).

https://doi.org/10.1038/s41560-021-00852-3

原創文章，作者：Gloria，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/11/30/e63719354c/

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