作為合成氣轉化氧化物-沸石（OX-ZEO）復合催化劑的關鍵組成部分，Cr摻雜ZnO三元體系可以被視為理解氧化物催化劑的模型體系。然而，由于其結構的復雜性，傳統的實驗和理論方法都遇到了重大挑戰。

基于此，英國貝爾法斯特女王大學胡培君教授（通訊作者）等人使用機器學習加速方法，包括巨正則蒙特卡羅法和遺傳算法，探索了不同的Cr和氧空位（OV）濃度的ZnO(1010)表面。然后通過DFT計算系統地研究了不同Cr和OV濃度的穩定表面對CO活化的影響。

研究表明，Cr傾向于優先出現在ZnO(1010)的表面而不是其內部區域，并且Cr摻雜結構在高Cr和OV濃度下傾向于沿[0001]方向形成矩形島。在摻Cr的ZnO表面上，去除附著在Cr上的氧顯著地增強了CO的吸附。對于同一組分，未重構表面的二配位Cr比重構表面的四配位Cr具有更強的CO吸附能。

此外，CO反應性的詳細計算揭示了C-O鍵解離的反應能壘（E_a）與Cr和OV濃度之間的反比關系，并且觀察到OV形成能與CO活化的E_a之間存在線性關系。進一步的分析表明，當相鄰的OV在[1210]方向上幾何排列且Cr摻雜在反應位點周圍時，C-O鍵解離更加有利。這些發現為Cr摻雜ZnO表面的CO活化提供了更深入的見解，并為合成氣轉化的有效催化劑的合理設計提供了有價值的指導。

Unravelling the Impact of Metal Dopants and Oxygen Vacancies on Syngas Conversion over Oxides: A Machine Learning-Accelerated Study of CO Activation on Cr-Doped ZnO Surfaces. ACS Catal., 2023, DOI: 10.1021/acscatal.3c03648.

https://doi.org/10.1021/acscatal.3c03648.