鋰金屬電池 (LMB) 的能量密度有望超過 400 Wh kg?1。然而,它們在零度以下會遭受嚴重的電化學性能惡化。這種故障行為與較差的鋰金屬負極(LMA)兼容性和緩慢的Li+去溶劑化高度相關。
在此,華中科技大學謝佳,曾子琪等人證明基于環戊基甲基醚(CPME)的稀釋高濃度電解質(DHCE)能夠實現-60°C LMB運行。通過利用Li+和CPME之間的松散配位,這種開發的電解質促進離子簇的形成,從而產生陰離子主導的界面化學,從而增強LMA相容性,并大大加速Li+去溶劑化動力學。
所得電解質表現出高庫侖效率(CE),在25、-20、-40和-60 °C下分別提供超過99.5%、99.1%、98.5%和95%。組裝的鋰-硫電池在-20和-40°C、0.2 C充電和0.5 C放電時表現出顯著的循環穩定性。即使在-60 °C下,采用這種設計的電解質的鋰硫電池在170 次循環后仍能保持超過70% 的初始容量。此外,具有10 mg cm?2高S正極負載的鋰金屬紐扣電池和軟包電池在-20°C下表現出循環穩定性。
圖1. 循環后鋰片表面的光學照片和SEM
總之,該工作證明了基于CPME的DHCE可用于?60°C的LMB應用。得益于松散的Li+-CPME配合,開發的電解質支持快速Li+脫溶,同時保持超高的LMA相容性。結果表明,在25 ~ 60℃范圍內,可獲得均勻的Li沉積行為和高度可逆的CE。LiFSI-2CPME-2TTE中的Li-S電池在-20和-40℃時表現出很好的循環穩定性。
這種優化的電解質還保證Li-S電池在-60°C下運行,具有良好的容量保留(170次循環后保持70%)。在Li-S電池中,在-20和-40°C下的高負載正極也展示了開發的電解質的優勢。因此,該工作為開發具有優異的LMA相容性和易于Li+脫溶的新型DHCE開辟了一個新方向。
圖2. 電池性能
Loosely coordinating diluted highly concentrated electrolyte toward ?60 °C Li metal batteries, Journal of Energy Chemistry 2023 DOI: 10.1016/j.jechem.2023.10.050
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