基于氮化碳的光催化技術為過氧化氫(H2O2)的生產提供了一種可持續且清潔的方法,但由于內電場弱,熱載流子遲緩,產量受到嚴重限制。
基于此,澳大利亞阿德萊德大學張金強研究員,中國石油大學趙朝成教授(共同通訊作者)等人報道了一種新穎的方法,將石墨氮化碳破碎成更小的碎片(CN-NH4),然后對其進行定向修復以創建多個有序-無序界面(CN-NH4-NaK)。CN-NH4-NaK中形成的同質結顯著增強了電荷動力學,促進了氧化還原中心在空間上的有序分離。
結果表明,CN-NH4-NaK通過兩步單電子和一步雙電子氧還原路徑表現出出色的H2O2光合作用,實現了16675 μmol h-1 g-1的顯著產率,并具有優異的選擇性(> 91%),太陽能到化學能的轉化效率超過2.3%。這些顯著的結果超過了原始C3N4的158倍,并且優于之前報道的C3N4基光催化劑。
通過綜合表征和DFT計算表明,材料的高結晶度和有序部分有效地積累了電子,通過兩步單電子ORR路徑作為溶解O2的光還原中心。同時,無定形區和無序區中積累的空穴加速了水氧化動力學,導致O2的原位生成,并強化了一步雙電子ORR過程。所觀察到的光催化活性的提高可以歸因于多界面均勻結促進了動力學和熱力學的改善。本研究為進一步優化和推進高效、可持續的太陽能-化學能轉化光催化系統的發展提供了一條途徑。
Rejoint of Carbon Nitride Fragments into Multi-Interfacial Order-Disorder Homojunction for Robust Photo-Driven Generation of H2O2. Adv. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adma.202307490.
https://doi.org/10.1002/adma.202307490.
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