在能量轉換領域，設計和合成具有拓撲缺陷的高性能無金屬碳納米材料對于氧還原反應（ORR）至關重要。基于此，中國科學院長春應用化學研究所李敬研究員（通訊作者）等人報道了一種模板輔助法制備的碳缺陷電催化劑，該催化劑具有豐富的空位耦合五邊形（VP）作為二維碳納米片（VP/CNs）中的活性位點。實驗結果表明，VP/CNs電催化劑中存在豐富的VP活性中心，其ORR活性與VP活性中心的數量呈線性關系。

原位光譜結果表明，VP/CNs可以直接催化O-O鍵斷裂，繞過傳統*OOH中間體的形成，從而通過解離路徑實現ORR的快速動力學。所制備的VP/CNs對堿性ORR表現出優異的本征活性（半波電位為0.86 V_RHE），四電子選擇性效率接近99%，優于使用Pt/C基準的效率。

密度泛函理論（DFT）計算進一步表明，與相鄰五邊形（AP）或單個五邊形（SP）相比，碳空位與相鄰五邊形（VP）之間的協同效應顯著增加了電荷轉移，并優化了O₂的吸附，獲得了較低的ORR反應能壘。本文通過設計良好的碳缺陷為合理設計高效無金屬電催化劑開辟了新的途徑。

Boosting Oxygen Reduction Reaction Kinetics by Designing Rich Vacancy Coupling Pentagons in the Defective Carbon. J. Am. Chem. Soc., 2023, DOI: 10.1021/jacs.3c08556.

https://doi.org/10.1021/jacs.3c08556.