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【DFT+實驗】向中華/劉宇佳AFM：構建對稱電子結構MN4+4活性中心，助力共價有機聚合物實現高效氧電催化

目前，貴金屬Pt/C和IrO₂分別是ORR和OER的基準催化劑，但貴金屬昂貴的成本和稀缺性嚴重制約了其商業化應用。以CoN₄為中心的過渡金屬-氮-碳(M-N-C)催化劑作為雙功能氧電催化反應中貴金屬催化劑的潛在替代品已引起廣泛關注。

然而，由于傳統熱解法獲得的MN₄活性中心的不對稱電荷環境，使得氧分子的吸附不平衡，從而限制了氧析出反應(OER)和氧還原反應(ORR)的活性。

基于此，北京化工大學向中華和廣東工業大學劉宇佳等通過非熱解策略成功制備出一系列以MN₄₊₄為活性中心的準酞菁共軛二維有機聚合物(COP_BTC-M)。

與CoN₄中心相比，COP_BTC-Co催化劑MN₄₊₄中心附加的次中心N₄原子平衡了電荷環境，形成了對稱的電荷分布，改變了活性金屬的反鍵軌道，調節了氧的形態吸附，從而提高了雙功能氧電催化的活性。

計算機篩選顯示，對于具有MN₄₊₄位點的COP_BTC-M，鈷具有最佳的ORR和OER活性，這可歸因于其低于費米水平的反鍵軌道較少，從而削弱了氧的物種吸附。

理論和實驗結果均證實COP_BTC-Co具有獨特的CoN₄₊₄活性位點，并且優化的配位環境可以導致優異的雙功能氧催化活性(ΔE[E_j10-E_1/2]=0.76 V)，其與基準Pt/C-IrO₂對相當。

因此，利用COP_BTC-Co組裝的Zn-空氣電池在電密度為10 mA cm^?2的條件下，最大功率密度為157.7 mW cm^?2，并且能夠穩定運行>100次循環。總之，這項工作提供了對結構與MN_x中心內在活性之間的關系的理解，并且為設計同時催化ORR和OER反應的先進雙功能電催化劑提供了指導。

Symmetric Electronic Structures of Active Sites to Boost Bifunctional Oxygen Electrocatalysis by MN₄₊₄ Sites Directly from Initial Covalent Organic Polymers. Advanced Functional Materials, 2023. DOI: 10.1002/adfm.202303235

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