色欲综合视频天天天,波多野结衣美乳人妻hd电影欧美,看全色黄大色黄女片18免费

具有異質界面的金屬氧化物催化劑由于其多活性位點和界面處可調控的電子構型等優(yōu)勢，已廣泛應用于各類電催化研究。然而，對于這類催化劑的合成及組成的調控方面仍缺乏相關經(jīng)驗和指導策略。近期，華南理工大學丘勇才教授，聯(lián)合同濟大學潘爭輝教授，清華大學深圳國際研究生院李佳教授，中科院物理所谷林研究員和北京航空航天大學郭林教授等人創(chuàng)新性地提出了氧化物多步淬火工藝，實現(xiàn)了具有豐富缺陷和異質界面復合催化劑的開發(fā)。作者通過理論模擬計算和系列實驗，探究了材料異質界面的結構及形成機制，并將其應用于OER/ORR和鋅空電池方面的應用，為后續(xù)開發(fā)金屬氧化物異質催化劑提供了有效的制備策略。

相關研究論文以“Heterostructured metal oxides realized by quenching-induced structural transformation”為題發(fā)表在Energy & Environmental Science期刊上。

研究背景

開發(fā)高性能金屬氧化物異質催化劑對于各類電催化反應具有重要意義。異質界面處可調控的電子結構和豐富的缺陷位點，使其具備單一組分所不具備的性能，進而表現(xiàn)出多功能催化活性。對于目前常見的金屬氧化物異質催化劑的合成方法（包括水熱法、氣相沉積法和原位相轉變法等），往往需要精準控制實驗細節(jié)，特別是合成方法本身所存在的缺陷性，進一步導致了產(chǎn)率和催化活性較低的問題。因此，如何開發(fā)工藝簡單，產(chǎn)率高，具有豐富活性位點的金屬氧化物異質催化劑，是當下的一個瓶頸問題。

近年來，通過在金屬鹽溶液中對氧化物進行淬火處理，是高效制備金屬氧化物異質催化劑的一個新思路。該方法不僅能夠實現(xiàn)其他金屬原子的摻雜和異質界面的引入，同時還會提高材料表面的缺陷程度，增強催化活性。然而，目前的相關文獻報道還相對缺乏，淬火調控工藝也僅局限于氧化物的表層，很能做到完全或高比例轉換和摻雜，還有待進一步深入探究。

圖文導讀

圖1. 不同元素組分的NiMo_xFe_yO₄的熱力學穩(wěn)定性和結構

圖2. 多步淬火法制備異質金屬氧化物的流程示意圖及表征圖

作者首先研究了NiMo_xFe_yO₄體系的熱力學穩(wěn)定性（圖1）。通過計算和對比不同Mo和Fe比例的樣品，作者發(fā)現(xiàn)隨著Fe引入量的增加，體系的形成能先降低后升高，其中Ni₃MoFe₄O₁₂樣品具有最穩(wěn)定的結構。隨后，作者進一步推測通過將NiMoO₄顆粒在Fe(NO₃)₃中淬火可實現(xiàn)該高Fe含量的NiMo_xFe_yO₄樣品的合成，制備過程中的高溫環(huán)境會在顆粒表面引入豐富的缺陷，進一步促進Fe³⁺替位Mo⁶⁺位點（圖2）。

圖3. 多步淬火法誘導金屬氧化物結構轉變機制研究

轉變機制方面，可根據(jù)NiMoO₄前驅體尺寸分為兩類。對于尺寸小于27 nm的NiMoO₄小顆粒，多步淬火過程促進了大量Fe³⁺以滲透和替位的形式進入小顆粒內部，并在后續(xù)的淬火過程中，轉變?yōu)楦€(wěn)定的NiFe₂O₄。相反的，對于尺寸小于27 nm的NiMoO₄大顆粒，F(xiàn)e³⁺的滲透量較低，只能在顆粒表面進行摻雜和替位，不足以轉變?yōu)镹iFe₂O₄，而是最終形成NiMo_xFe_1-xO₄。因此，最終得到的樣品中具有豐富缺陷和NiMoO₄/NiFe₂O₄異質界面。

圖4. 不同金屬氧化表面電子結構表征和研究

樣品表面元素組成和電子結構分析方面（圖4），作者通過Raman證明了多步淬火和Fe元素的引入有利于削弱前驅體中金屬-氧鍵的強度，同時引入豐富的缺陷，有利于NiMoO₄小顆粒向的NiFe₂O₄轉變。隨后的XPS和XAS數(shù)據(jù)進一步證明，F(xiàn)e³⁺替位Mo⁶⁺后，將會進一步促進電子從Ni向Fe原子的轉移，誘導高價態(tài)Ni³⁺（活性位點）的形成。同時，經(jīng)過多步淬火后的樣品表面也具有更豐富的氧缺點，有利于提升催化活性。

圖5. OER/ORR電化學性能測試

電化學性能評測方面，再經(jīng)過多步淬火后的樣品，其OER的過電位僅為227 mV（電流密度為10 mA cm^-2），相對于未經(jīng)過淬火的對比樣而言具有明顯的提升。對于ORR性能測試，該樣品也表現(xiàn)出較高的半波電位（0.822 V），與商業(yè)Pt/C性能相接近。雙功能活性方面，該樣品的氧電勢差僅為0.635 V，表現(xiàn)出優(yōu)異的雙功能氧催化活性。以該材料組裝的鋅空電池表現(xiàn)出較好的綜合性能，其中開路電位達1.56 V，峰值功率密度為123 mW cm^-2，并兼具優(yōu)異循環(huán)穩(wěn)定性。

總結展望

綜上所述，本文作者通過多步淬火的制備策略，實現(xiàn)了具有豐富異質界面和缺陷活性位點高性能催化劑的開發(fā)。通過研究不同淬火次數(shù)樣品的組成和相關表征分析，提出了淬火過程所誘導的相轉變機制，并且通過該簡便方法得到的催化劑，表現(xiàn)出優(yōu)異的OER和ORR雙功能催化活性，并成功應用于鋅空電池，實現(xiàn)了能源的高效轉換。

文獻信息

Heterostructured metal oxides realized by quenching-induced structural transformation. Energy Environ. Sci., 2023. https://doi.org/10.1039/D3EE03379A.

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/12/05/8489da4f9d/

末成年小嫩xb,嫰bbb槡bbbb槡bbbb,免费无人区码卡密,成全高清mv电影免费观看

五單位強強聯(lián)合，最新EES！多步淬火法制備高性能氧化物異質催化劑

末成年小嫩xb,嫰bbb槡bbbb槡bbbb,免费无人区码卡密,成全高清mv电影免费观看

五單位強強聯(lián)合，最新EES！多步淬火法制備高性能氧化物異質催化劑

相關推薦