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電池頂刊集錦：鄭奇峰、韓翠平、吳川、周江、李玉良、張乃慶、江雷、賴超等成果！

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1. Energy & Environmental Science：原位聚合1,3-二氧六環作為高相容聚合物電解質實現4.5V鋰金屬電池
電池頂刊集錦：鄭奇峰、韓翠平、吳川、周江、李玉良、張乃慶、江雷、賴超等成果！
1,3-二氧戊環（DOL）原位聚合作為鋰金屬電池（LMB）的聚合物電解質（PEs），因其理想的界面接觸性和與鋰金屬的良好相容性而受到廣泛關注，但其氧化穩定性較差，因此不能用于高壓正極。
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在此，華南師范大學鄭奇峰團隊通過將液體前驅體的分子結構從五元環 DOL 調整為六元環 1,3-二氧六環 (DOX)，原位制備的聚 DOX PE 因其延長的烷基鏈降低了 HOMO 能級而表現出卓越的氧化穩定性（超過 4.7 V）。此外，延長的烷基鏈還削弱了其溶劑化能力，這不僅提供了較高的Li+遷移數（0.75），還有助于形成高度堅固和導電的富含無機物的固態電解質界面層，賦予其高度致密的鋰沉積形態以及超過 1300 小時的優異鋰沉積/剝離可逆性。
因此，這種新開發的聚 DOX PE 在 4.5 V 的高截止電壓下為包括但不限于 LiNi0.33Co0.33Mn0.33O2、LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2?和 LiCoO2?在內的多種高壓正極提供了出色的循環穩定性。
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圖1.?原位制造的PE中的鋰金屬相容性
總之，該工作制備了 1,3-二氧六環（DOX）原位聚合作為聚合物電解質（PE）用于高壓鋰金屬電池（LMB）。結果表明，由于延長了烷基鏈，降低了其 HOMO 能級，因此生成的聚（DOX）PE 具有出色的氧化穩定性（> 4.7 V）；由于其弱溶劑化能力，可形成高度堅固的富無機 SEI，因此具有出色的鋰兼容性。
這種原位制備的聚 DOX PE 可使鋰沉積形態高度致密、平滑，并在鋰沉積/剝離循環中具有超過 1300 小時的優異可逆性。因此，該項工作證明了調整單體分子結構在提高PE的高壓耐受性和金屬負極兼容性方面的有效性，這標志著高能量密度固態電池PE設計的重大進步。
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圖2. 全電池性能
In-situ polymerization of 1,3-dioxane as highly compatible polymer electrolytes to enable 4.5 V Li-metal batteries，Energy & Environmental Science?2023 DOI: 10.1039/d3ee02797j

2. Angewandte Chemie International Edition：富氟雙保護層實現高可逆水系鋅離子電池

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鋅金屬負極（ZMA）的熱力學不穩定性和副反應，特別是在高電流密度下，極大阻礙了水系鋅離子電池（AZIBs）商業化發展。
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在此，中國科學院深圳先進技術研究院韓翠平團隊提出了一種富氟雙保護層策略，即通過在水性電解液中引入一種多功能的十四氟壬烷-1,9-二醇（TDFND）添加劑來獲得AZIBs的高可逆性。
具體而言，具有較大吸附能（-1.51eV）的TDFND分子優先吸附在Zn負極表面，形成Zn(OR)2-(R=-CH2-(CF2)7-CH2-)交聯復合網絡，平衡空間電場并控制Zn2+離子通量，從而實現Zn(002)晶面的均勻致密沉積。同時，TDFND的低LUMO（, 0.10eV）能級被預先分解，通過構建富含ZnF2的固體電極/電解質界面（SEI）層來調節ZMA界面化學性質。
結果顯示，14nm厚的SEI層具有出色的結構完整性，可通過阻止活性水與ZMA的直接接觸來抑制副反應。因此，在10mA/cm2條件下，鋅電極的循環壽命超過430h；在5mA/cm2條件下，平均庫侖效率高達99.8%。此外，68mAh軟包電池在1000次循環中的容量保持率為80.3%
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圖1. Zn在BE和BE+5 mM TDFND電解質中的電鍍/剝離行為比較
總之，該工作提出了一種有效的富氟雙保護層策略，通過使用含有富-CF2和-OH端基的多功能TDFND添加劑來實現AZIB的可逆性?；谠敿毜睦碚撚嬎愫蛯嶒灡碚?，證明了具有較大吸附能（-1.51eV）的TDFND分子能優先吸附在Zn表面，并形成基于Zn(OR)2-交聯中心的交聯網絡，從而調節Zn2+離子通量，誘導Zn(002)晶面均勻致密沉積。
此外，在還原過程中，具有低 LUMO(0.10eV)能級的TDFND會被事先分解，通過構建富ZnF2的SEI層來調節Zn的界面化學性質。富F雙保護層的協同作用完美解決了Zn負極出現的棘手問題。
因此，基于這一設計原理，多功能TDFND分子可應用于其他水性電池（如鈣離子電池、鋁離子電池）的水性電解質，這種富F雙保護層方法為穩定Zn負極和開發長壽命AZIB提出了一種簡便有效的界面定制策略。
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圖2. BE+5 mM TDFND電解質中的Zn||I2全電池的電化學性能
Engineering Fluorine-rich Double Protective Layer on Zn Anode for Highly Reversible Aqueous Zinc-ion Batteries，Angewandte Chemie International Edition?2023 DOI: 10.1002/anie.202314883

3. Angewandte Chemie International Edition：聚合物插層δ-MnO2實現高性能Zn-MnO2電池

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層狀二氧化錳(δ-MnO2)由于具有優異的理論容量、較高的工作電壓和Zn2+/H+共插層機理，是水系鋅離子電池(ZIB)極具前景的正極材料。然而，由于Zn2+的加入，導致材料的庫侖相互作用強，擴散動力學緩慢，導致結構變形明顯，循環穩定性不足。
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在此，北京理工大學吳川團隊提出了具有最先進ZIBs性能的聚乙烯吡咯烷酮（PVP）預插層（PVP-MnO2）平臺狀δ-MnO2雜化超晶格。局部原子結構表征和理論計算表明，雜化超晶格引發的電子熵刺激和選擇性H+Grotthuss-like插層協同作用方面處于領先地位。
因此，PVP-MnO2雜化超晶格具有突出的比容量(在0.125 A g-1時為317.2 mAh g-1)，顯著的倍率性能(在12.5 A g-1時為106.1 mAh g-1)，以及在高倍率下顯著的循環穩定性(在10 A g-1下循環20,000次后容量保持在100%)。
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圖1. 結構表征
總之，該工作通過層間工程成功制備了具有顯著擴展(001)晶面的PVP插層MnO2雜化超晶格，在Zn2+/H+共插入過程中，電子熵和選擇性質子Grotthuss插層可被調控。電子熵的增加會引發更多的t2g-eg躍遷，從而獲得更好的反應活性，而選擇性質子Grotthuss插層行為則源于雜化超晶格結構和優化的電荷分布。
特別是，合適的H+輸運能壘和抑制了與Zn2+的Columbic相互作用，賦予了質子快速動力學，并提高了循環穩定性。在這種協同作用下，電化學性能測試表明，由于PVP的插層作用，具有較高的比容量（在0.125A/g時為317.2mAh/g）、倍率性能大大提高（在12.5A/g時為106.1mAh/g）、出色的循環穩定性（在10A/g下循環20000次后容量保持率幾乎達到100%），這有利于提高功率密度（最大功率密度達到12000W/kg）和能量密度（最大能量密度為500Wh/kg）。因此，層間結構的合理設計對先進Zn-MnO2電池用MnO2正極的開發具有指導意義。
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圖2. 電化學性能
Hybrid Superlattice-Triggered Electron-Entropy Stimulation and Selective Proton Grotthuss-Intercalation in Polymer-Intercalated δ-MnO2 for High-Performance Zn?MnO2 Battery，?Angewandte Chemie International Edition?2023 DOI: 10.1002/anie.202313163

4. Nature Communications：穩定鋅鈦合金晶界實現耐久的水系鋅電池

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水系鋅電池因其低成本和高安全性等優勢，被視為下一代大規模儲能技術的有力競爭者。然而，鋅金屬負極側存在有害的副反應和不可控的電沉積行為，這些因素限制了水系鋅電池的實際應用。
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在此，中南大學周江、梁叔全和張笑談等人研究了表面微觀結構與腐蝕行為之間的關聯，并提出了一種基于合金化設計的晶界工程方法，以穩定鋅負極并同時調控鋅沉積行為。由于較高的電化學活性，反應優先發生在晶界處，導致晶間腐蝕。
為解決這一問題，該工作設計了一種鋅鈦雙相合金，其中含鈦金屬間化合物TiZn16擇優分布在晶界處。電化學測試和浸泡試驗證實了TiZn16熱力學穩定在晶界處顯著抑制了由析氫反應誘導的晶間腐蝕，無論是在老化過程中還是在長時間循環中。此外，具有高親鋅性的TiZn16賦予鋅鈦合金降低的形核能量勢壘，促進了混合的形核模式，而隨后生長過程的優越性通過有限元模擬得到證實。
結果顯示，匹配鋅鈦合金的Zn//Cu非對稱電池穩定沉積/剝離4000次，累積面容量4 Ah cm?2，平均庫侖效率99.85%。組裝的Zn//NH4V4O10多層軟包電池循環500次后容量保持率為85%，面容量為1.42 mAh cm?2。
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圖1. 電沉積鋅的形核與生長機制
總之，該工作提出了一種晶界工程方案，通過合金化策略改善鋅負極的界面穩定性和電沉積行為。多尺度表征結果表明，鋅鈦合金中的含鈦金屬間化合物TiZn16優先分布在晶界處。全面的形貌分析揭示了TiZn16在弱酸性電解液中具有良好的熱力學穩定性，可以在晶界處穩定存在而不受鋅沉積/剝離的影響，從而有效抑制了晶間腐蝕。這種獨特的界面還調節了初始的鋅形核和生長過程。根據經典晶體學理論，其形核和生長模型被識別為三維瞬時形核和三維漸進形核的混合模式。
部分漸進的模式促進了鋅核在空間范圍內的均勻分布，從而有利于致密鋅沉積層的形成。這些特點賦予鋅鈦合金優異的沉積/剝離可逆性，在5 mA cm?2的電流密度下能夠穩定循環4000次，平均庫侖效率高達99.85%。
受益于這種高穩定性，使用鋅鈦合金組裝而成的扣式全電池的循環壽命比使用裸鋅增加了一倍。更重要的是，所設計的三層軟包電池在經歷500次循環后仍能保持85%的初始容量。因此，該工作為優化鋅負極晶界特性提供了思路，并有可能拓展到其他同樣使用多晶負極的金屬離子電池中。
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圖2. 全電池的電化學性能
Tailoring grain boundary stability of zinc-titanium alloy for long-lasting aqueous zinc batteries，?Nature Communications?2023 DOI: 10.1038/s41467-023-42919-7

5. Advanced Materials：石墨炔負載RuOx量子點助力高性能鋰硫電池

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鋰硫電池中多硫化鋰（LiPSs）的穿梭效應和轉化動力學遲緩以及鋰金屬負極上鋰枝晶的生長阻礙了其實際應用。
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在此，中國科學院化學研究所李玉良、山東大學李國興等人報道了一種通過在催化劑中制造反饋π鍵來加強d-p軌道雜化的策略，從而實現LiPSs高效轉化。研究人員制備了一種錨定在石墨二炔（GDY）納米盒（RuOxQDs/GDY）上的特殊界面結構RuOx量子點（QDs），以實現強Ru到炔的π電子反饋，從而有效調節Ru中心的d電子結構，促進催化劑與LiPSs之間的d-p軌道雜化，顯著提高RuOxQDs/GDY的催化性能。
RuOxQDs/GDY與Li離子的強親和力和快速的Li離子擴散也使其成為超穩定的Li金屬負極，因此S@RuOxQDs/GDY正極在惡劣條件下表現出優異的循環性能，而Li@RuOxQDs/GDY陽極則顯示出超過8800h的超長循環壽命，且無鋰枝晶生長。結果顯示，采用S@RuOxQDs/GDY正極和Li@RuOxQDs/GDY負極的Li-S全電池在低正負極容量比（N/P=1.4）、貧電解質（E/S=3μL/mg）和高S質量負載（15.4mg/cm2）的實際條件下，可提供17.8mAh/cm2的驚人面容量和良好的循環穩定性。
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圖1. RuOxQDs/GDY用于Li- S全電池的示意圖
總之，該工作制備了RuOxQDs/GDY作為LiPSs的高效固定劑和催化劑以及Li金屬的功能宿主，從而實現了高性能Li-S電池。RuOxQDs/GDY中Ru到炔基的強π反饋作用有效調節了Ru中心的d電子結構，促進了催化劑與LiPSs之間的d-p軌道雜化，從而顯著提高了LiPSs的吸附能力和RuOxQDs/GDY的催化性能，RuOxQDs/GDY與Li離子的強親和性和Li離子的快速擴散也使得Li離子無枝晶沉積和高Li離子電鍍/剝離CE成為可能。
得益于這些特點，基于RuOxQDs/GDY的Li-S全電池在有限Li、貧電解質和高S質量負載的實際條件下，具有高面容量和出色的循環穩定性，電池能量密度高達390Wh/kg。因此，該工作通過配位工程制造π電子反饋強化d-p軌道雜化從而提高LiPSs氧化還原動力學的有效策略，并為設計用于實用高能量密度Li-S電池的先進催化劑提供了寶貴見解。
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圖2. 電池性能
RuOx Quantum Dots Loaded on Graphdiyne for High-Performance Lithium-Sulfur Batteries，?Advanced Materials?2023 DOI: 10.1002/adma.202307786

6. Energy Storage Materials：磁輔助構建功能梯度界面實現無枝晶固態鋰電池

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石榴石基固態鋰電池因其潛在的高能量密度和可靠的安全性而被視為下一代電池的重要候選材料，然而鋰枝晶問題嚴重阻礙了其進一步發展。
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在此，哈爾濱工業大學張乃慶、趙光宇團隊在石榴石和鋰負極之間的界面上引入了功能梯度界面（FGIL），該界面是由熔融鋰與FeF3?在磁力的輔助下發生原位反應形成。FGIL 不僅能降低界面阻抗、均勻局部電流分布、防止鋰枝晶在電極表面生長，還能阻止電子傳輸，防止在電解液中形成 鋰”絲”。因此，Li|LLZTO-FGIL|Li電池的臨界電流密度高達 2.3 mA cm-2，在 0.3 mA cm-2的條件下可穩定循環3400 小時以上。
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圖1. FGIL的合成示意圖
總之，該工作通過在鋰負極和石榴石 SSE 之間引入了FGIL（在磁場的輔助下）。原位轉換反應實現了良好的界面接觸，室溫下界面阻抗從 878 Ω cm2?降至 10 Ω cm2。富含 LiF 的界面層不僅提供了穩定的Li+?傳輸介質，而且具有極低的電子傳導性，可有效抑制電子傳輸到電解質中，避免電解質中出現鋰”絲”。鐵的梯度層提供了更均勻的局部電流分布，有助于鋰的均勻沉積，防止電極表面出現鋰枝晶。室溫下 2.3 mA cm-2?的高電流密度證明了 FGIL 對鋰枝晶的抑制作用。
此外，基于這種梯度分布，Li+?在界面上實現了快速穩定的遷移，因此制備的對稱電池在室溫下 3400 小時內實現了穩定沉積/剝離，并顯示出有限的極化?？傊?，FGIL 不僅改善了界面接觸，更重要的是通過消除兩種類型的鋰枝晶生長，有效地解決了鋰枝晶問題。
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圖2. 電池性能
A magnetic-assisted construction of functional gradient interlayer for dendrite-free solid-state lithium batteries，Energy Storage Materials?2023 DOI: 10.1016/j.ensm.2023.103041

7. Advanced Materials：梯度準固態電解質實現高性能鋅離子電池

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準固態電解質（QSEs）具有更好的離子傳輸特性和高穩定性，其協同作用的基礎是多金屬網絡中可調的官能團和封閉的溶劑分子，因此受到廣泛關注。然而，QSE 中存在聚合物含量與離子傳導性之間的權衡效應，從而限制了其速率性能。
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在此，中國科學院物理化學技術研究所江雷團隊采用了外延聚合策略構建共價梯度水凝膠網絡（GHNs）。結果表明，負電荷的不對稱分布使 GHNs 具有快速和選擇性離子傳輸特性，在聚合物含量相同的情況下，其 Zn2+?遷移數為 0.65，高于均質網絡（0.52）。同時，在 GHNs/Zn 界面形成的高密度網絡能有效固定自由水，均勻 Zn2+?通量，極大地抑制了與水有關的副反應和鋰枝晶生長。因此，在 8 mA cm-2?和 1 mAh cm-2?的條件下，GHNs 可使 Zn||Zn 對稱電池在 1000 小時內穩定循環。
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圖1. GHNs的制備
總之，該工作通過在引發劑浸潤的鋅負極上引發了外延聚合，直接構建了梯度多金屬網絡。準固體電解質的梯度設計可以在聚合物含量極低的情況下實現選擇性和快速離子傳輸。通過一系列先進的表征和 MD 模擬驗證，GHNs中的非對稱電荷分布誘導了Zn2+的選擇性快速傳輸。高密度的界面多金屬網絡保證了電極/電解質界面的穩固，抑制了枝晶的形成和腐蝕。
因此，GHNs 可以有效地穩定鋅負極，并分別在高電壓和低溫 AZIB 中提供卓越的適應性。該工作建立非對稱離子傳輸通道的策略為實現高能量和安全電池的準固體電解質工程鋪平了新的道路。
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圖2. 電池性能
Gradient Quasi-Solid Electrolyte Enables Selective and Fast Ion Transport for Robust Aqueous Zinc-Ion Batteries，Advanced Materials?2023 DOI: 10.1002/adma.202308639

8. Advanced Energy Materials：六丁基環己烷-1,2,3,4,5,6-六亞胺添加劑輔助酯類電解質實現4.7V高穩定鋰金屬電池

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高能密度電池的開發對于各種應用至關重要。然而，超過4.5V的電解質穩定性不足阻礙了許多高容量材料的利用。
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在此，江蘇師范大學賴超、屠興超以及徐州納烯新材料研究院有限公司孫闖等人提出了一種簡單而高效的策略，以克服這一限制，并在使用商用酯類電解質時提高高壓鋰金屬電池界面的穩定性。
具體而言，該工作設計了一系列電解質添加劑，旨在逐步延長環己烷-1,2,3,4,5,6-六亞胺（CHHI）末端烷基的長度。在這些添加劑中，六丁基環己烷-1,2,3,4,5,6-六亞胺（HBCHHI）因正丁基和亞氨基的協同互補而表現出卓越的性能。這種協同效應可形成更薄、更致密、富含 LixN 的固體/正極-電解質界面。
因此，電解質與電極之間的相互作用得到了抑制，從而使鋰離子電池（NCM811）能在 4.7 V 的高壓下工作。在以 5C 的倍率下循環 500 次后，高壓鋰離子電池的容量保持率提高了 ≈250%。在正極高負載 ≈2.5 mAh cm-2?的準實用條件下，全電池的壽命也得到了延長。
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圖1. 物相表征
總之，該工作通過對 CHHI 中末端烷基鏈的改性，獲得了一系列用于高壓 LMB 的類似添加劑。結合理論計算和電化學分析，研究人員成功地確定了負極和正極的顯著改性效果。負極方面，在 SEI 中加入致密的LixN層有利于鋰離子的均勻傳輸和沉積。在電流密度為 1 mA cm-2和面積容量為 3 mAh cm-2的情況下，這種改性使得Li||Li對稱電池的循環壽命顯著穩定地超過了 500 小時。關于 NCM811 正極，含LixN的 CEI 有效抑制了不良的電極/電解質相互作用。
因此，它緩解了正極材料內部結構退化的問題。因此，在準實用條件下（高陰極質量負載≈2.5 mAh cm-2），Li||NCM811電池在 3.0-4.7 V（V vs Li/Li+）的高工作電壓窗口內表現出較長的使用壽命。該工作為提高在更高電壓下工作的商用電解質的性能和穩定性提供了寶貴的見解和指導。
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圖2. 電池性能
Hexabutylcyclohexane-1,2,3,4,5,6-hexaimine Additive-Assisted Commercial Ester Electrolyte for 4.7 V Highly-Stable Li-Metal Batteries，Advanced Energy Materials?2023 DOI: 10.1002/aenm.202302747

原創文章，作者：菜菜歐尼醬，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/12/06/45799a48d8/

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